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钴基多相催化剂催化环己酮氧化制备ε-己内酯的研究

郭明奇  
【摘要】:随着绿色化学的发展以及环保意识的加强,环境友好型材料的研究越来越受到人们的重视。ε-己内酯(简称己内酯)是一种重要的有机合成中间体和新型聚酯单体,它的均聚产物聚己内酯被称为“绿色化学品”,在工业和生活中有着广泛的应用。目前,己内酯主要是通过环己酮Baeyer-Villiger(B-V)氧化反应而合成的。传统的B-V反应中使用的氧化剂主要为有机过酸类化合物,但该类氧化剂的成本高、危险性大,同时副产物对环境存在污染等问题。目前所报道的许多催化剂也存在着转化率和选择性偏低、反应时间长等不足。因此,用清洁的氧化剂如分子氧进行反应,同时研发高效且易于分离的催化剂,具有重要的理论研究意义和工业应用价值。 本文首先筛选了多种金属氧化物对环己酮氧化合成己内酯的催化效果。研究结果表明,催化剂Co3O4对该反应有较高的催化活性,其催化效果优于Fe2O3、MnO2、SnO2等其它催化剂。然后,系统考察了Co3O4催化剂用量、反应温度、反应时间、不同溶剂等因素对反应的影响。实验结果表明,Co3O4作为催化剂在该反应中表现出了较高的催化活性和选择性,环己酮的转化率达到了98%,己内酯的选择性达到了99%以上。为了揭示催化剂活性和催化剂结构间的关系,利用SEM、XRD和BET等技术对催化剂进行了表征。通过关联催化剂的结构和催化性能获知,该催化剂的孔容和孔径越大,其催化效果越好。另外,扩展了催化剂在氧化环酮制备内酯的应用。该催化剂将在催化领域和精细化学品合成领域具有较好的应用前景。 在前面的工作基础上,通过水热晶化法制备了具有六棱柱结构的负载型催化剂Co-MFI;以环己酮为底物对该催化剂进行了评价,系统考察了反应温度、反应时间、不同溶剂、不同氧化组分等因素对反应的影响;并采用XRD、SEM、FT-IR等手段对该催化剂进行了表征;还关联了催化剂的构效关系。表征结果显示,该催化剂呈六棱柱结构,颗粒尺寸约为400nm,属于微孔材料。该催化剂对氧化环酮制备内酯具有较好的催化效果。


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