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几种有机污染物的电化学传感研究

马嘉悦  
【摘要】:随着社会工业化的进程,环境污染问题越来越严峻,严重影响了人们的生活质量和健康。尤其是有机污染物对人体的毒性很大,可以通过食物链在人体内富集,不仅会对人体本身造成影响(如:内分泌失调、免疫能力下降、新陈代谢受阻、内脏器官坏死、诱发癌症等),还可能影响到后代的正常发育和生长(孩子畸形、智力发育缓慢等)。因此,对环境有机污染物的分析检测和控制处理是促进社会发展、提升人们生活水平的一个重要方面。电化学分析方法具有使用费用低、易于操作、选择性良好、灵敏度高及适用面广等特点,而且由于在测定过程中得到的是电学信号,因此易于实现自动化和连续分析。通过纳米材料等方式对电极进行化学修饰,可以大大提高电分析的灵敏度,降低检测限。本论文将电化学分析技术、纳米材料与环境科学结合起来,研究了痕量五氯苯酚、硝基苯和羧基多环芳烃的检测,为环境污染物的分析检测提供了简单、快捷灵敏的方法。 研究工作主要包括以下几个方面: (1)用混酸氧化处理碳纳米管得到酸化碳纳米管(AO-CNTs),并用扫描电子显微镜(SEM)对其进行了表征。采用循环伏安法(CV)和差分脉冲伏安法(DPV)研究了AO-CNTs修饰的玻碳(GC)电极的电化学性质及其对五氯苯酚(PCP)的电催化氧化。基于该修饰玻碳电极构建的五氯苯酚传感器的线性范围为0.2-10M,灵敏度为0.5367A M-1,最低检测限为16nM,具有良好的选择性和重现性,并成功用于检测自来水样中的五氯苯酚。 (2)以二氧化硅球作为模板、离子液体——1-烯丙基-3-乙基咪唑四氟硼酸盐([AEIm]BF4)作为碳源,合成了一种中空多孔碳材料(HPCMs)。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和N2吸/脱附方法对中空多孔碳材料进行了表征,并用线性扫描伏安法(LSV)考察了中空多孔碳材料对硝基苯的电催化还原性能。用HPCMs修饰电极构建的硝基苯传感器表现出许多卓越的分析性能:8nM的检测限,2.3637A M-1的灵敏度,0.2-40M的线性范围,良好的选择性、稳定性和重现性等。该传感器成功用于检测自来水样和湖水样中的硝基苯。 (3)利用有机化合物分子间的π电子给体-π电子受体相互作用构建了一个羧基多环芳烃(9-蒽甲酸)的电化学传感器。缺电子的硝基苯作为π电子受体预先自组装到玻碳电极表面,然后用方波脉冲伏安法(SWV)对溶液中的9-蒽甲酸进行分析检测。与裸玻碳电极相比,硝基苯修饰电极表现出更好的对9-蒽甲酸的电催化氧化性能,灵敏度更高。对9-蒽甲酸的检测限为7nM,线性范围为0.05-1M,灵敏度为2.8724A M~(-1)。


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