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碳纳米管基酶生物燃料电池酶电极研究

邹琼  
【摘要】:酶生物燃料电池(EBFC)是一类利用生物催化剂酶将化学能直接转化为电能的有效装置。EBFC继承了传统燃料电池转换效率高、环境友好等特点,并以其原料来源广泛、成本低、生物相容性好和工作条件温和等优点而备受各国科学家关注,有望用做心脏起搏器、植入型生物传感器等的电源,具有广阔的应用前景。EBFC目前存在输出功率低和寿命短两大问题,制约其进一步的实际应用。这两大问题与酶和电子转移中间体的载体选择和固定化方法有很大关系,因此寻找合适的载体材料、有效的固定化方法实现酶和电子转移中间体的固定成为EBFC研究的重点。本论文利用碳纳米管(CNTs)与氧化石墨烯(GO)复合物或自制的两端开口的大内径超短掺氮碳纳米管(SNCNTs)来构建酶电极,并系统研究了所构建酶电极和EBFC的各项性能。具体研究内容包括以下几个方面: (1)利用π-π堆积将芘甲醛(PA)修饰到CNTs和GO上,分别制备了PA-CNTs和PA-GO,再利用PA-CNTs和PA-GO上面的醛基分别与氨基二茂铁(NH2Fc)和葡萄糖氧化酶(GOD)通过希夫碱连接,实现电子转移中间体Fc和生物催化剂GOD的共固定,得到(Fc-PA-CNTs/GOD-PA-GO)/GC生物阳极。电化学性能研究表明,该电极与(GOD-PA-CNTs/Fc-PA-CNTs)/GC电极和(Fc-PA-GO/GOD-PA-GO)/GC电极相比,具有更为优异的电催化葡萄糖氧化性能。所构建的葡萄糖/O2EBFC的开路电位(Voc)和短路电流密度(isc)分别为0.73V和91.5μA cm-2;在0.29V时,获得最大输出功率密度达21.2μW cm-2。 (2)以高岭土管为模板,热解自聚合多巴胺包裹的高岭土管复合物,制备了两端开口的大内径超短掺氮碳纳米管(SNCNTs),以Fe(CN)63-/4-电化学探针评价其电子转移能力。SNCNTs修饰的玻碳电极对双氧水(H2O2)有较好的电催化还原性能,并可用于H2O2浓度的检测。利用SNCNTs固定GOD,能促进GOD的直接电化学,构建的葡萄糖生物传感器具有良好的检测性能。基于SNCNTs优异的电化学性能,可望将其进一步应用于EBFC的构建。 (3)基于已制备的新型掺氮碳纳米管SNCNTs制备了EBFC阳极,并构建了基于SNCNTs的葡萄糖/O2EBFC,其Voc和isc分别为0.72V和1.15mA cm-2;在0.29V时,获得最大输出功率密度达246μW cm-2。该电池连续工作80h后,其Voc基本无降低,具有良好的稳定性。


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