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循环电解槽电化学氧化法处理氨氮废水的实验研究

李璇  
【摘要】:随着水体富营养化问题的日益严重以及逐渐严格的氨氮排放标准,深度处理氨氮废水的技术已成为国内外学者广泛关注的课题。本文采用电化学氧化法对氨氮废水进行深度处理,探讨了不同操作因素对氨氮降解的影响,得出了氨氮降解的动力学模型,分析了不同DSA(Dimensionally stable anode)电极材料的电催化特性,以期达到稳定、高效的处理要求。 分别对三种不同材料的DSA电极(Ti/RuO2-IrO2、Ti/RuO2、Ti/IrO2-Ta2O5)进行FESEM电镜表面形态测定、析氧与析氯极化曲线测定和不同pH和电解液下线性伏安法测定,确定电极的电化学氧化特性,通过对比,研究所选电极的表面形态与电催化性能,分析电极的优越性。在实验中发现,Ti/RuO2-IrO2和Ti/RuO2电极是析氯电极,主要通过电化学间接氧化作用去除氨氮,且由于Ti/RuO2-IrO2电极具有较高的析氧过电位,能有效减少副反应的发生,而Ti/IrO2-Ta2O5电极是析氧电极,不适宜处理含氯离子的氨氮废水。线性伏安曲线说明Ti/RuO2-IrO2电极在电解氯离子时受pH影响最小,具有较强的pH适应性,能高效电解C1-,生成活性氯化物降解氨氮。该电极降解氨氮的途径主要是间接氧化作用,直接氧化作用很微弱。同时说明, NH3分子比NH4+更易被氧化去除。综合所有电极表征结果,Ti/RuO2-IrO2电极表面晶体均匀细小,电化学反应前后产生裂痕较少,具有较好的电化学稳定性,适宜处理含氯离子的氨氮废水。 采用Ti/RuO2-IrO2电极对影响氨氮降解的单因素进行研究,分别探讨了电流密度、氯离子浓度、初始pH值、氨氮初始浓度四项影响因素。研究得出,随着电流密度增大,氨氮降解速率呈线性增大,但当电流密度由16.7mA/cm2增加到20.6mA/cm2时,对氨氮降解的影响不大。氨氮和总氮的降解效率随氯离子浓度增加而增大,但从300mg/L升至400mg/L时处理效果相差不大,在无氯离子介质中,氨氮几乎没有被降解。氨氮降解受初始pH影响不大,初始pH值为弱碱性(9-11)时,氨氮和总氮降解效率和氧化速率最大,当pH超过12后,氨氮几乎未被去除。综合氨氮去除率、总氮去除率、氨氮降解速率、能耗和电流效率等指标,确定处理初始浓度为40mg/L的氨氮废水的单因素最优参数为:电流密度16.7mA/cm2,氯离子浓度300mg/L,初始pH中性或弱碱性。 综合单因素研究结果得出,在处理初始氨氮小于80mg/L废水时,氨氮降解速率符合零级反应动力学,确定电流密度与氯离子浓度为主要影响因素,而初始pH对氨氮降解速率影响不大,故pH不纳入动力学模型,通过正交实验确定动力学方程为:d[NH4+-N]/dt=0.00513[Cl-]j+0.75771。 本文的研究工作表明,电化学氧化技术能高效地处理氨氮废水,Ir、Ru、Ta金属氧化物具有良好的电催化活性,能有效的降解氨氮生成N2,其中Ti/RuO2-IrO2电极不仅具有较强的电催化活性,还具有较好的稳定性,为其应用于工业奠定了理论基础。


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