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重金属在稻田土壤中的吸附、富集、迁移特征及稳定化研究

黄斌  
【摘要】:土壤重金属污染是目前国内外最受关注的环境问题之一。农田土壤,特别是水稻土中的重金属一旦超标,将对人体健康安全构成极大的威胁。了解重金属在稻田土壤中的迁移和转化特征将有助于合理评估和控制重金属的环境风险,为污染土壤的修复提供重要的理论依据。目前,相关研究已在稻田土壤中重金属的吸附、迁移、形态转化以及稳定化等方面开展了大量的工作,然而,这些研究往往忽略了一些实际环境因素对重金属环境行为的影响,如土壤结构的空间差异、老化作用、水分条件等。本研究在充分总结以往研究成果的基础上,针对现有研究的不足,通过吸附、模拟污染、土柱淋溶以及钝化实验,以我国南方地区分布广泛且受重金属污染严重的红壤水稻土为研究对象,研究了重金属在稻田土壤中的的吸附、富集、迁移特征及稳定化。其中,从土壤结构的不均匀性角度考虑,研究了不同粒径土壤团聚体对重金属Cu、Zn、Cd的吸附特征,考察了温度、时间、pH等因素对吸附性能的影响,并通过选择性组分去除技术研究了有机质、氧化铁(游离铁和无定形铁)、氧化锰对吸附的影响;进一步研究了实际污染稻田土壤中重金属在不同深度土层团聚体中的富集及形态分布规律;通过培养实验和土柱淋溶考察了老化作用对重金属形态变化的影响,分析形态与重金属在土壤中淋溶释放能力之间的关系;研究了不同水分条件(70%田间持水、淹水和干湿交替)对常用钝化剂(生物炭、石灰、磷酸盐二氢钙(Ca(H_2PO_4)_2)、改性沸石)稳定稻田土壤中Cd的效果影响。本研究共设计了5个相关的实验研究内容,所得到的主要结论如下:1、温度、水土比、粒径大小、时间和pH都会明显影响重金属在稻田土壤中的吸附特征。随着水土比的增加,稻田土壤对Cu、Zn、Cd的吸附量增加,但是随着温度的上升,土壤对不同重金属吸附能力的变化趋势有所不同。不同团聚体对重金属的吸附在时间过程上存在快速和慢速两个阶段,pseudo-first和pseudo-second方程能较好地拟合重金属随时间的吸附特征,重金属在0.002 mm粒径的稻田团聚体中的吸附速率最大。Freundlich方程对Cu和Zn的等温吸附特征的拟合效果较好,而Langmuir方程能更好地描述Cd的吸附行为。粘粒级(0.002 mm)稻田土壤团聚体因为具有更高的有机质、CEC、游离氧化铁等组分含量,而表现出对重金属更强的吸附能力。随pH的增加,重金属在稻田土壤团聚体中的吸附量上升,0.002 mm的团聚体中的专性吸附比例较其他粒径更高。随pH的上升,Cu的解吸率逐渐下降,而Zn和Cd总体上呈现上升的趋势。2、不同组分在土壤吸附重金属的过程中的作用不一致。分别去除不同组分后,不同粒径的稻田土壤团聚体对Cd的吸附行为仍能较好地被Langmuir和Freundlich方程所描述,去除有机质、无定形铁、氧化锰后,团聚体对Cd的吸附量明显下降,而去除游离氧化铁后,Cd的吸附量反而上升,去除单位质量的组分对Cd吸附量的影响大小顺序为:无定形铁氧化锰游离氧化铁有机质。游离氧化铁和无定形铁对Cd的解吸影响较大,而有机物对Cd的解吸影响比较微小,不同粒径团聚体中Cd的解吸能力也有所不同。3、土壤理化性质和重金属的富集在空间纵向尺度上存在明显的规律性差异。污染表层稻田土壤理化性质随深度变化明显,不同深度(0-1、1-5、5-15、15-25cm)土壤pH、游离氧化铁含量随深度的增加而增加,而有机质、CEC、电导率、微生物量碳含量则逐渐减少。不同深度脲酶和过氧化氢酶活性分布趋势相反,其中,过氧化氢酶可能更容易受重金污染属的影响。随土壤深度的增加,重金属的浓度逐渐降低,不同深度的土壤中,Cu和Cd两种重金属在2-0.25 mm团聚体中的浓度最高,而Zn和Pb则相反,都是在0.002 mm团聚体中浓度最高,其次为2-0.25 mm团聚体。As的浓度也是在0.002 mm出现最大值,在0-1和1-5 cm层中,2-0.25 mm粒级土壤颗粒中的As浓度要高于0.25-0.05和0.05-0.002 mm团聚体,而在5-15和15-25 cm土层则相反。Hg在不同层不同粒级团聚体中的分布无明显规律。除Hg外,几种重金属都表现出形态随深度增加而更加稳定的趋势,仅Cu和Cd在0.002 mm团聚体中的形态更加稳定的特征。4、老化作用能够明显地影响重金属在土壤中的形态分布和移动性。可交换态和弱酸提取态重金属的含量随老化时间的增加而减少。Power方程能更好地描述老化作用下重金属有效态在稻田土壤中的变化规律,但对重金属在土柱中的释放规律的拟合效果较差。Cu、Zn、Cd在稻田土壤中的迁移能力大小顺序为:CdZnCu,老化时间越长,重金属在在稻田土壤中的迁移能力越弱,老化作用主要通过影响土壤中的可交换态的含量来影响重金属的迁移能力。5、不同水分条件会引起土壤理化性质的明显改变并影响钝化剂对重稻田土壤中金属的稳定化效果。淹水条件下,稻田土的pH值升高,游离氧化铁和无定形铁的含量增加,土壤溶液中溶解性的有机碳和无机碳的含量上升。不同水分条件对稻田土壤中可交换态Cd的影响大小顺序为:淹水干湿交替70%田间持水,淹水处理对弱酸提取态Cd含量的变化影响较小。总体上,生物炭和石灰对Cd的稳定化效果要好于Ca(H_2PO_4)_2和改性沸石,淹水条件更利于弱酸提取态Cd向更稳定的可还原态转化。综上所述,重金属在稻田土壤中的吸附、富集、迁移行为是一个十分复杂的环境过程,受到重金属自身特性、土壤理化性质、外界因素的综合作用,在预测重金属的环境风险和修复治理方面必须考虑实际环境条件下存在的影响因素。本研究的相关结果将有助于更加深入地了解重金属在稻田土壤中环境行为,为合理评估和预测重金属在实际环境中的风险提供一定的指导性依据,并对稻田土壤重金属修复实践提供重要的参考信息。


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