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铋基二维光催化材料的改性制备及其性能研究

李中付  
【摘要】:光催化技术能够将绿色可持续的太阳能转变为高附加值化学能,在解决能源短缺和生态污染问题方面具有巨大潜力。在过去的几十年中,开发具有宽光谱响应能力的高活性光催化剂引起了人们的极大研究兴趣。铋基二维光催化材料具有可见光响应、易于改性制备、形貌多样、环境友好等特点,在光解水、CO_2转化、固氮以及有机合成等领域展现出较好的应用前景。但是,有限的可见光响应范围和光生载流子易于复合的问题使单一组分铋基光催化剂呈现较低的量子效率。本论文以Bi_2Mo O_6和Bi OI为研究对象,提高光响应范围和光生载流子分离效率为研究目标,通过元素掺杂、异质结构建、形貌设计以及表面修饰等方法,深入研究能带工程、微观结构以及表面缺陷态对二维半导体材料电子结构的影响,明确电子结构的变化对所制备光催化剂中有效电荷浓度、电子-空穴分离效率和光催化性能的调控机制。具体研究工作为:(1)采用一步水热法制备富缺陷铟掺杂Bi_2Mo O_6纳米片光催化剂。研究结果表明,随着铟元素掺杂量的增加,Bi_2Mo O_6晶体结构发生畸变并形成氧空位缺陷。In~((3-x)+)取代Bi位时,产生类p型掺杂效果并在价带上方形成受主能级,使价带边向上移动,导致禁带宽度变窄,拓展了Bi_2Mo O_6光响应范围。此外,低价铟掺杂可以有效地提高光生载流子分离效率,降低载流子传输阻抗(界面传输阻抗降低92.97%)。经过30 min可见光照射,In_(0.15)-Bi_2Mo O_6催化还原Cr(VI)效率达到98%,表观反应速率为0.0626 min~(-1)。相比于纯Bi_2Mo O_6样品,In_(0.15)-Bi_2Mo O_6催化剂光催化还原Cr(VI)性能提高了13.94倍。(2)利用降低热处理温度方法调控铟前驱体脱羟基程度,可控制备In_2O_(3-x)(OH)_y原位修饰的In_2O_(3-x)(OH)_y/Bi_2Mo O_6二维S型异质结。结构表征结果显示,In_2O_(3-x)(OH)_y沉积到Bi_2Mo O_6纳米片表面形成二维异质结。残余羟基形成的表面态使复合异质结在500-700nm范围存在肩带吸收,拓展了可见光吸收范围,优化界面电荷转移动力学过程。理论计算与活性自由基表征结果显示,复合异质结中电荷转移遵循S型机制,提升了In_2O_(3-x)(OH)_y/Bi_2Mo O_6异质结氧化还原能力。在可见光照射下,经过300 ~oC热处理得到的10wt%In_2O_(3-x)(OH)_y/Bi_2Mo O_6光催化剂催化还原Cr(VI)性能分别是纯Bi_2Mo O_6和In_2O_(3-x)(OH)_y的4.1和3.2倍;光催化降解罗丹明B性能分别提高了2.7倍和3.7倍。二维S型异质结在Cr(VI)的光催化还原和有机污染物的降解方面具有优异的性能。(3)采用I元素脱除工艺构建一种薄层多孔Bi_5O_7I纳米片,提升二维材料面内载流子分离效率。实验结果表明,硝酸铋的比例能够调控水热反应的氧化环境,使部分碘离子和铋离子被氧化。在热处理过程中,具有强氧化性的高价铋能够进一步氧化碘离子生成碘单质而升华,实现不受反应气氛控制的造孔作用。二维多孔结构电荷传输阻抗小,反应传质过程快,降低了面内载流子复合几率,使其光电流密度和表面光电压得到改善。其中,经过450 ~oC热处理的样品,表面均匀分布尺寸为20 nm的孔,其光电流密度分别是纯Bi OI纳米片的23倍,经500 ~oC热处理样品的1.53倍。经过四次循环实验,其光催化降解罗丹明B性能维持在93%以上,具有较好的稳定性。(4)采用原位沉积Ag_2O的方法,可控制备具有宽光谱响应的二维多孔Ag_2O/B i _5O _7I p-n型异质结光催化剂。研究结果表明,p型Ag_2O的沉积不但扩展了复合体系的光响应范围,同时优化了光生电子-空穴对的分离效率,使光生电子通过多孔结构被快速消耗,降低Ag_2O颗粒被光电子还原的几率,提高复合体系稳定性。二维Bi_5O_7I基底独特的多孔结构能够提供大量反应活性位点,加快反应传质过程使二维基底上的电荷被快速消耗,从而降低光生电荷跨界面传输过程中的静电阻抗,加速光生电荷跨界面传输。光电化学性能测试以及双酚A降解实验结果显示,25%Ag_2O/Bi_5O_7I样品在可见光照射下具有最优的光催化降解双酚A效果,其表观反应速率为0.082 min~(-1),分别是纯Ag_2O和Bi_5O_7I的7.02和4.21倍。经1 h可见光照射后,双酚A降解率超过90%,并且经过四次循环实验后,未检测到Ag单质析出。通过液相色谱-质谱联用技术对双酚A降解过程反应中间体进行分析,推导出脱甲基和β断裂两条合理的光降解途径。


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