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碳纳米管对河流底泥中有机污染物迁移行为及生态毒性的影响

宋彪  
【摘要】:由于具有许多独特的理化性质,碳纳米管在聚合物复合材料、电气电子、能源、环境、医药、化工、建筑、航空航天、军事等领域具有广阔的应用前景。随着生产和应用的不断增加,碳纳米管材料会不可避免地释放到环境中。碳纳米管可在制造、加工、运输、使用及回收处置阶段通过废水排放、废物处理、产品应用等多种途径进入环境而成为新型的纳米污染物。碳纳米管材料目前尚不完全清楚的环境行为和风险是制约基于碳纳米管的产品和技术发展的重要因素之一,开展有关碳纳米管环境效应方面的研究对碳纳米管材料和相关行业的可持续发展具有重要意义。水体底泥是碳纳米管在环境中的重要汇集地,同时也累积了水生生态系统中众多的污染物。由于碳纳米管对多种有机和无机污染物都具有很强的吸附性,进入底泥中的碳纳米管将可能影响共存污染物的迁移性、毒性和生物有效性。基于此,本研究考察了碳纳米管材料对河流底泥中有机污染物迁移行为和生态毒性的影响,以弥补当前对碳纳米管材料与共存污染物在水生环境中潜在风险认识的不足,阐明碳纳米管材料与共存污染物相互作用的环境相关性和生态意义。本文的具体研究工作及成果包括以下5个部分的内容:第1部分研究了多壁碳纳米管对十二烷基苯磺酸钠(SDBS)在河流底泥中迁移行为的影响。通过吸附实验研究了多壁碳纳米管对河流底泥吸附SDBS的影响,并以此为基础采用柱实验研究了多壁碳纳米管对河流底泥中SDBS迁移行为的影响。底泥中多壁碳纳米管的存在增加了混合底泥对SDBS的吸附能力,从而阻碍了SDBS在河流底泥中的迁移。基于对流-弥散方程模型估算的阻滞因子随着多壁碳纳米管在水中或底泥中的加入而增加,并且与底泥中多壁碳纳米管的含量有很好的相关性。无论多壁碳纳米管是在水中还是在底泥中,都会增加SDBS在顶层底泥中的累积,而混在底泥中的多壁碳纳米管会阻碍SDBS向更深层底泥的迁移。第2部分研究了多壁碳纳米管对菲污染河流底泥的植物毒性的影响。通过吸附实验和测定从底泥中释放出的菲的浓度分析了不同多壁碳纳米管含量的底泥对菲的束缚能力。多壁碳纳米管的存在能明显增加混合底泥对菲的吸附,并减少底泥中的菲向上覆水的释放。采用早期萌芽毒理实验探究了不同剂量和粒径的多壁碳纳米管以及与多壁碳纳米管的接触时间对河流底泥中菲的毒性的影响。加入多壁碳纳米管后,菲污染底泥对绿豆和萝卜种子的发芽率没有明显的影响,而这两种植物的根生长比其鲜重对污染物浓度的变化更加敏感。多壁碳纳米管的存在减少了菲污染河流底泥对植物根生长和生物量生产的抑制作用,并且更高剂量和更小粒径的多壁碳纳米管的作用效果更加明显。第3部分研究了多壁碳纳米管对2,4-二氯酚(2,4-DCP)污染河流底泥中微生物群落的影响。通过吸附实验研究了多壁碳纳米管对河流底泥吸附2,4-DCP的影响。采用氯仿熏蒸提取法、酶活试剂盒、16S r RNA基因测序分别测定了底泥微生物量碳、脱氢酶和脲酶活性以及底泥细菌群落的结构。底泥中多壁碳纳米管的存在增加了混合底泥对2,4-DCP的吸附能力,从而影响了底泥中的微生物量碳、酶活性和细菌群落结构,特别是在底泥中存在0.5%(w/w)量级的多壁碳纳米管的情况下。当底泥中的多壁碳纳米管浓度极高(5%,w/w)时,多壁碳纳米管本身对底泥微生物群落的影响更大。拟杆菌、浮霉菌和硝化螺旋菌是底泥中的特征细菌门,可以用来反映多壁碳纳米管和2,4-DCP对底泥细菌群落的影响。第4部分研究了多壁碳纳米管对菲污染河流底泥中微生物群落代谢功能的影响。采用Biolog ECO微孔板法研究了不同添加量的多壁碳纳米管对菲污染河流底泥中微生物群落碳代谢活性和Shannon-Wiener多样性指数的影响。多壁碳纳米管能在0.5%~2.0%(w/w)的含量水平影响底泥微生物群落的碳源代谢功能。被菲污染的底泥在含有0.5%(w/w)的多壁碳纳米管的情况下表现出最高的微生物代谢活性和Shannon-Wiener多样性指数。在训练后的自组织映射图上对不同处理组中的微生物群落进行聚类的结果表明,本实验中菲对底泥微生物群落碳代谢功能的影响比多壁碳纳米管的影响更大。第5部分在第3、4部分的基础上,研究了不同功能化碳纳米管对河流底泥中微生物群落代谢功能的影响。采用Biolog ECO微孔板法针对相对高浓度的多壁碳纳米管及其功能化修饰对底泥微生物群落的影响进行了单独的研究。羟基化、羧基化和氨基化的多壁碳纳米管对河流底泥中微生物群落的代谢功能产生了负面影响。在0.5%(w/w)的添加剂量下,氨基化多壁碳纳米管显著降低了底泥微生物群落的代谢活性和多样性;而在2.0%(w/w)的添加剂量下,所有类型的多壁碳纳米管都对底泥微生物群落的代谢功能表现出抑制作用。底泥微生物群落更倾向于代谢利用微孔板上的聚合物和氨基酸类碳源,并且本研究中多壁碳纳米管的剂量比其功能化对微生物代谢功能的影响更大。本论文系统研究了多壁碳纳米管材料对河流底泥中有机污染物迁移行为和生态毒性的影响,为评估水生环境中多壁碳纳米管和共存污染物的风险提供了许多有价值的信息,有助于碳纳米管材料的安全管理与工程应用。


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