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中空纤维膜接触器内有机胺溶液吸收CO_2传质性能的实验与模拟研究

曹帆  
【摘要】:近几十年来,因化石燃料的大量燃烧,产生了大量的CO_2并排入大气,引发了一系列的环境问题,其中最具代表性的是全球气候变暖。当今,全世界约2/5的CO_2排放来自燃煤电厂。因此实现燃煤电厂的CO_2捕获与封存已刻不容缓。目前,基于有机胺捕获剂的化学吸收法已成为最成熟的CO_2捕获技术之一。然而在其应用过程中仍面临一些亟待解决的问题,例如能耗高、占地面积大和设备腐蚀,在传统塔设备运行过程中也常出现溢流、冒泡、沟流和雾沫夹带等操作问题,从而严重影响了传质效率,降低了CO_2捕集性能。基于中空膜接触器的CO_2分离技术充分结合了化学吸收法和膜分离法的优点。与传统化学吸收法相比,其设备占地面积小、重量轻、传质效率高、气液两相独立控制以及操作弹性较高,是一种应用前景良好的新型气体分离技术。但在应用过程中仍存在吸收剂再生能耗高、膜在运行过程中发生润湿而降低传质性能等问题,成为了膜吸收法捕获二氧化碳技术推广应用的一大瓶颈。基于此,为提高CO_2捕获过程中的传质性能、同时降低膜润湿性和再生能耗,基于以上问题,本文搭建了一套疏水性聚四氟乙烯(PTFE)中纤维膜接触器模拟燃煤电厂烟气中CO_2脱除实验装置,围绕单一和复合有机胺对CO_2的吸收的传质性能进行实验与模拟研究。本文的主要研究工作和结论有以下几个方面:(1)在中空纤维膜接触器内研究了1-二甲氨基-2-丙醇(1DM2AP)的CO_2脱除性能。本文针对1DMA2P-CO_2体系,研究了各操作参数(如液速、胺溶液浓度以及液相温度等)对CO_2吸收通量的作用规律;并基于实验数据建立了CO_2总传质系数(K_G)和CO_2吸收通量(J_(CO2))的传质模型,预测结果与实验值吻合较好,平均相对偏差(AARD)仅为6.2%。说明该半经验模型具有良好的关联性。(2)在中空纤维膜接触器中研究了N,N-二甲基乙醇胺(DMEA)的CO_2吸收性能。探究了液速、气速、CO_2分压、液相温度、胺溶液浓度和CO_2贫液负载等操作参数对J_(CO2)的影响。实验结果表明,在一定范围内提高DMEA溶液流速、浓度和温度、CO_2分压,气速以及降低CO_2液相负载有利于CO_2吸收过程。此外,并基于有限元分析法,利用COMSOL Multiphysics模拟软件建立了二维稳态数学模型计算非润湿和部分润湿情况下中空纤维膜接触器内的DMEA吸收CO_2的传质通量,以及该条件下的CO_2浓度分布情况。研究表明,实验J_(CO2)与10%膜润湿条件下模拟值吻合程度较好,且在润湿条件下传质性能严重降低。(3)基于二维稳态传质数值模型,研究了在非润湿及部分润湿条件下,4-二乙氨基-2-丁醇(DEAB)溶液在中空纤维膜接触器内吸收CO_2过程中的传质性能,同时与MEA、DEA、AMP和MDEA的CO_2吸收性能进行对比。模拟结果表明:DEAB具有良好的CO_2吸收性能。通过对化学增强因子进行分析,CO_2与DEAB在非润湿模式下的化学反应基本发生在快速-瞬时过渡反应区,且该过渡区更接近快速反应区,随着液速和膜润湿程度增加逐渐过渡至瞬态反应区。总传质系数随液速和进口气速增加而增加,而几乎不受CO_2分压变化影响。随着膜润湿率增加,总传质系数不断下降。在非润湿条件下,液相传质阻力占据主导地位。即传质过程受液膜控制,随着膜被逐渐润湿,湿膜传质阻力对传质过程的影响逐渐增加并超过液相传质阻力。(4)因单一N,N-二甲基乙醇胺(DMEA)的CO_2吸收速率有限,为进一步提高CO_2捕获性能,在DMEA溶液中分别加入各类活化胺(MEA、PZ、MAE、EAE和AMP)并研究其对CO_2的脱除性能的影响。实验结果表明:与单一DMEA相比,加入活化胺后,溶液中活性氨基的数量增加,从而提升了CO_2的吸收性能。而氨基、羟基和烷基的类型和相对位置对混合胺的CO_2吸收性能有显著影响,同时DMEA+PZ在五种DMEA混合体系中的CO_2吸收性能最好。相比于单一DMEA,其J_(CO2)提升了52.44%。


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