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二维过渡金属硫族化物异质结的合成及其光电性能研究

李方  
【摘要】:二维半导体因其超薄的物理尺寸、新颖的物理特性及优异的光电性能,在未来通信、信息以及光电子领域具有十分可观的应用前景,是后摩尔时代引领集成电路技术快速发展的明星材料。以过渡金属硫族化物(TMDs)为代表的二维层状半导体材料具有多样的能带结构和不同的载流子类型。由多种具有不同禁带宽度、电子亲和能、介电常数和光吸收系数等物理参数的TMDs半导体构建的异质结,不仅能够兼具单种材料的优异特性,还带来了极为丰富的界面特性。TMDs异质结的发展能够极大的推动未来以半导体异质结为核心的晶体管、柔性器件、探测器和发光二极管等集成电子器件产业的进步。尽管机械剥离再转移的方法被广泛应用于实验室对二维异质结的构建和研究,然而应力引入、界面污染、尺寸限制、制备效率低下等不利因素严重制约了其在集成器件产业化上的应用。因此,如何直接制备多种类、高质量和性能优异的超薄TMDs半导体异质结是未来大力发展高度集成电子器件领域上亟待解决的关键问题。有鉴于此,本论文以二维TMDs半导体异质结的可控制备及光电器件应用为出发点,系统设计和改进了传统化学气相沉积生长策略,成功实现了多种高质量TMDs异质结的普适性合成。且通过微纳加工技术构建了系列的新型光电器件,探究了异质结界面引入对其器件性能的影响。同时,本文基于理论计算发展了一种二维衬底诱导超薄尺寸六方相h-GaTe的合成方法,设计并制备了高质量超薄GaTe异质结以及实现了基于GaTe/MoS_2垂直异质结的高性能光电探测器。主要的研究成果总结如下:(1)通过深入理解二维层状半导体异质结的生长机制及精准调控气相生长中反应源阳/阴前驱体浓度比例,有效地实现了在二维基底上具有不同扩散势垒的活性clusters形成。高扩散势垒的活性clusters有助于在垂直方向聚集成核,促使垂直方向外延生长。而低扩散势垒的活性clusters则会快速迁移到二维衬底侧部成核实现横向外延生长。通过合理的动力学控制二维基底上的成核位点及外延方向,实现了一系列高质量且无合金化二维TMDs异质结(尤其是垂直堆垛异质结)的低温生长。为未来异质结光电器件应用提供了广大的材料平台。(2)基于合成的高质量双原子层MoS_2/MoSe_2垂直异质结,设计制备了新型光电器件。电极分别搭在底材料MoS_2和异质结区域上形成混连接触模式,异质结界面存在的内建电场使器件性能较纯MoS_2有了显著的提升。载流子迁移率提升了5倍且光响应度提高了两个数量级,同时,其光响应速度也大幅提升。这一工作表明异质结界面的引入与内建电场的形成对器件性能提升具有重要意义。(3)通过改进的气相沉积方法实现了二维MoS_2衬底上诱导超薄六方h相GaTe的直接制备,形成GaTe/MoS_2垂直堆垛异质结结构。基于第一性原理计算,六方h相GaTe在二维MoS_2基底上的形成能比具有扭曲晶体结构的单斜m相GaTe更小,在二维基底上更能稳定存在。形成能的降低主要归因于二维衬底对GaTe的应力拉伸及晶格扩展作用。基于获得的高质量超薄GaTe/MoS_2PN异质结构建了新型的光电子器件,在零偏压下获得了显著的光响应率(32.5 A/W)和快速的光响应速度(50μs),同时表现了出色的光敏行为。


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