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金属卟啉选择性催化空气氧化甲苯制备苯甲醛与苯甲醇研究

王旭涛  
【摘要】:为了进一步系统研究简单金属卟啉催化空气选择性氧化烷烃这一新的催化体系,同时针对当前苯甲醛及苯甲醇工业化生产中存在产品质量不高、环境污染严重及反应难以控制等严重缺点,第一次提出了应用金属卟啉作为催化剂催化空气选择性氧化甲苯制备苯甲醛和苯甲醇的新方法,研究表明此催化体系简单有效,同时发现此催化体系具有反应可控和绿色环保等优点。更有意义的是,本催化体系的成功预示着反应底物可以由甲苯扩展到各种取代甲苯,如对氯甲苯、对硝基甲苯等等,来制取各种取代苯甲醛及苯甲醇。 本论文共分为6章,第1章简要介绍了目前苯甲醛与苯甲醇的生产方法及当前甲苯氧化制备苯甲醛的研究进展,并对其进行了评述。同时介绍了金属卟啉催化分子氧氧化烷烃的研究现状,从二者的结合点出发提出了应用金属卟啉作为催化剂选择性催化空气氧化甲苯制备苯甲醛和苯甲醇这一课题,并对其积极意义与可行性进行了分析。 第2章为实验部分,主要介绍了各种金属卟啉的制备方法,并对其制备方法进行了相应的改进,同时还对制备的金属卟啉进行了相应的结构表征。 第3章重点介绍了钴卟啉作为催化剂催化甲苯氧化。通过对照钴卟啉与钴盐的催化活性和催化选择性的差异,发现钴卟啉的确起到了良好的催化作用。在一定反应条件下,钴卟啉催化甲苯氧化的转化率可以达到8.9%,同时醛醇选择性可以达到近60%,催化剂的转化数约为25000,反应条件为工业可接受的温和条件,反应具有比较高的选择性,具有很高的潜在工业应用价值。 第4章主要介绍钴卟啉催化空气氧化甲苯的工艺过程中各种反应参数对反应的影响,并对其进行了相应的分析。同时得到了最佳反应工艺条件:选择CoTPP作为催化剂,反应温度为165℃,反应压力为0.8 MPa,催化剂用量为3.2×10~(-5)M,空气流量为40 L/h。在对各参数对反应影响的详细研究的基础上,通过数学模型的建立研究了气体在反应体系内停留时间的计算从而提出对反应器设计改进的方向。同时对反应进行了动力学研究,计算出了反应的表观活化能,从理论上进一步支持了金属卟啉在反应中起到了很好的催化作用。 第5章主要研究了不同金属卟啉的催化性能,包括含有不同的金属离子的卟啉、不同取代基的卟啉和单金属与双金属卟啉。对其催化性能进行了对比及分析。 金属叶琳选择性催化空气氧化甲苯制备苯甲醛与苯甲醇研究 第6章在结合文献研究的基础上,并结合我们自己的实验结果提出了此催化体系 的可能催化机理。 最后对本论文的研究进行了系统的总结。


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