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大块非晶合金形成范围和热稳定性的预测方法

张爱龙  
【摘要】: 金属玻璃作为一种新型材料,已经在理论和实验上得到了深入研究,在工程领域中具有广阔的应有前景。但在实际应用中由于热稳定性与尺寸的限制,难以作为结构材料得到广泛应用。目前,仍然缺少一个广泛适用的方法来对大块金属玻璃的热稳定性和形成范围进行预测。在开发新的大块非晶合金的过程中,主要还是依赖于试错的方法。 基于金属玻璃加热时的晶化过程的分析,本论文研究了大块非晶合金的热稳定性问题。通过计算Mg-Cu-Y、Pd-Cu-Si、Cu-Zr-Al、Gd-Ni-Al、Gd-Co-Al、La-Al-Ni-Cu、Sc-Al-Co-Y、Gd-Y-Al-Co、Er-Al-Co-Y、Pr-Cu-Ni-Al、Ce-Al-Cu、Ce-Al-Ni-Cu以及Ce-Al-Cu-Zn等多元合金系统中非晶合金的吉布斯形成能,发现它们分别与实验上得到的晶化温度之间存在很强的负相关线性关系。根据该线性关系,可以仅仅利用元素基本物理化学数据来计算非晶合金吉布斯形成能来预测任意成分金属玻璃的晶化温度,从而节约了成本。与前人预测非晶合金热稳定性的方法相比,本方法具有独特的优势,它不仅能在更广成分范围内预测非晶合金的热稳定性,而且对更多合金系统同样有效,具有重要的理论与实际的意义。 本论文研究了大块非晶合金形成成分范围问题,探讨如何预测、设计尺寸较大的金属玻璃。在考虑原子堆积和热力学因素的基础上,采用合金元素的基本物理化学数据,用一个简单方法定量计算预测了Cu-Zr二元合金、Cu-Zr-Ti、Cu-Zr-Al、Cu-Zr-Ni-Ti、Cu-Zr-Ni-Al-Ti、Ca-Mg-Zn、Mg-Cu-Y、Gd-Ni-Al、Gd-Co-Al、La-Al-Co以及Ce-Al-Co等多元合金系统的大块非晶合金形成成分范围。 化学结合作用对大块非晶合金形成具有重要影响。该影响主要体现在以下三个方面。首先,最近邻原子层内具有强的化学结合作用的原子对才能形成稳定的团簇。其次,拓扑结构与化学结合作用相似的合金系统具有相似的大块非晶合金形成成分范围;而拓扑结构相似,化学结合作用不同的合金系统具有不同的大块非晶合金形成成分范围。最后,具有低负值化学混合焓的合金,即使能在结构上形成有效密堆积,也不能形成大块非晶合金。 考虑到化学结合作用对大块非晶合金形成的影响,本文预测得到的大块非晶合金形成成分与共晶点比较接近,并与实验结果吻合得比较好。 从热力学方面考虑,化学混合焓为大负值的合金通常更容易形成大块非晶合金,然而,本文发现,大块非晶合金并不总是在具有更大负值化学混合焓的合金中形成。这是由于有些具有很大负值化学混合焓的原子对由于不能紧密堆积而不会大量出现在大块非晶合金的微观结构中。从拓扑结构方面考虑,本文预测成分点的合金,其组元原子在空间有效堆积,也更加容易形成大块非晶合金,可是本文发现,大块非晶合金并不总是恰好在预测成分点形成。这是由于在堆积有效性相差不大的情况下,有些具有很大负值混合焓的原子对也出现在大块非晶合金的原子结构中。 拓扑堆积与化学结合作用对大块非晶合金的形成同样具有重要影响,并彼此竞争。组元原子间的有效团簇堆积从结构上使得合金稳定,结果在原子有效堆积的合金中,即使它们不是热力学上最稳定的,大块非晶合金也能形成。而组元原子间强的化学结合从热力学上使得合金稳定,结果在具有大负值化学混合焓的合金中,即使它们不是原子堆积上最有效的,大块非晶合金也能形成。 本文中提出的这两种广泛适用的方法分别对大块非晶合金的热稳定性和形成成分范围具有真正意义上的预测性。可以被用来快速有效地开发新的大块非晶合金。


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