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新型超导材料的制备、超导电性及电子结构和弹性性质研究

夏庆林  
【摘要】:自从1911年超导电性被发现以来,无论是超导电性理论研究还是超导材料的应用研究,都取得了巨大的发展。近10年来,又有几类重要的超导材料相继被发现,其中包括金属间化合物超导体MgB2和MgCNi3.铁基超导体LnFeAsO1-xFx(Ln=Rare Earth elements), Ba1-xKxFe2As2, LiFeAs(NaFeAs), FeSe(Te),Sr4V2O6Fe2As2等。本论文利用微波直接合成(固相反应)方法制备了MgB2和MgCNi3系列多晶块材样品,并研究了其晶体结构、相成分、形貌和超导电性;利用虚晶近似(VCA)和基于密度泛函理论(DFT)第一性原理的广义梯度近似(GGA)研究了掺杂对MgB2和MgCNi3、铁基超导母体材料LaFeAsO和BaFe2As2的晶格参数、电子结构和弹性性质的影响。论文主要研究内容和结果如下: 利用微波直接合成方法制备了MgB2、纳米SiC掺杂Mg(B1-2x(SiC)x)2 (x=0,0.05,0.10)和纳米CuO掺杂MgB2-xCuO (x=0,0.03,0.05)多晶块材样品,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)以及超导量子干涉仪(SQUID)等对它们的晶体结构、相成分、形貌和超导电性进行了研究。结果证实纳米SiC掺杂的Mg(B1-2x(SiC)x)2样品中实现了B位原子被部分替代;而MgB2-xCuO超导样品中CuO并未进入MgB2晶格。纳米掺杂MgB2样品的合成时间更短,晶粒更细,致密度更高,晶粒间的连接性更好。在20K温度下,掺杂样品的临界电流密度J。在较高外场下都有较大幅度的提高,显示出了微波直接合成和纳米掺杂的优越性。 利用杂化微波合成方法在短时间内和较低温度下制备了Mg1.1 C1.2Ni3超导样品。样品主相为MgCNi3,含有少量未反应的石墨和微量的MgO杂相,样品晶粒较细,超导转变温度约为6.9K,转变宽度约为0.8K。用固相反应法、以C纳米管为碳源制备了Mg1.1CxNi3 (x=1.35,1.45,1.55)超导样品。除主相MgCNi3外,还含有少量未反应的Ni(或C纳米管)和微量的MgO杂相,晶粒大小在几百纳米至几微米之间。最佳样品的转变温度Tc为7.2K,在自场、5K下其临界电流密度J。约为3.44×104A/cm2,比其它碳源制备的MgCNi3样品的要高。 利用VCA和第一性原理GGA计算了C掺杂对Mg(B1-xCx)2 (x=0,0.05,0.10,0.15,0.2)晶体及C、Si共掺杂对Mg(B1-2xSixCx)2 (2x=0,0.5, 0.1,0.15,0.2)和Mg(Bo.9C0.1-xSix)2 (x=0,0.02,0.03,0.04,0.05)晶体的晶格参数、能带结构、态密度、单晶体和多晶体的弹性性质的影响。结果表明C掺杂Mg(B1-xCx)2晶体晶格参数变化与实验结果符合较好,而C、Si共掺杂Mg(B1-2xSixCx)2和Mg(B0.9C0.1-xSix)2晶体晶格参数随掺杂量增加而增大;Mg(B1-xCx)2和Mg(B1-2xSixCx)2费米能级附近的能带结构发生明显变化;费米能级处态密度的变化与超导转变温度的变化一致,符合BCS超导机制;单晶体和多晶体的弹性性质都发生较大变化;泊松比v和BH/GH的比值表明Mg(B1-xCx)2、Mg(B1-2xSixCx)2和Mg(B0.9C0.1-xSix)2晶体是脆性的化合物;与C单独掺杂Mg(B1-xCx)2晶体比较而言,C、Si共掺杂Mg(B1-2xSixCx)2和Mg(B0.9C0.1-xSix)2晶体的脆性有所改善。 计算了B掺杂对MgC1-xBxNi3 (x=0,0.05,0.10,0.15,0.2)晶体和Zn掺杂对Mg1-xZnxCNi3 (x=0,0.1,0.15,0.2,0.25,0.3)晶体的晶格参数、能带结构、态密度、单晶体和多晶体的弹性性质的影响。结果显示掺杂晶体晶格参数变化与实验结果符合较好;费米能级处态密度的变化与超导转变温度的变化一致,符合BCS超导机制;Zn掺杂Mgl-xZnxCNi3晶体费米能级附近的能带结构、单晶体和多晶体的弹性性质都发生明显变化,而B掺杂MgC1-xBxNi3晶体的变化不明显;泊松比v和BH/GH的比值表明MgC1-xBxNi3晶体是延展性的化合物,而Mg1-xZnxCNi3晶体处于延性和脆性的边缘。 计算了F掺杂对LaFeAsO1-xFx (x=0,0.05,0.08,0.11,0.15)晶体和K掺杂对Ba1-xKxFe2As2 (x=0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5)晶体的晶格参数、能带结构、态密度、单晶体和多晶体的弹性性质的影响。结果说明掺杂晶体晶格参数变化与实验结果定性一致;费米能级附近的能带结构变化不大;费米能级处态密度的变化与超导转变温度的变化不一致,不符合传统的BCS超导机制;单晶体和多晶体的弹性性质都发生较大变化;泊松比v和BH/GH的比值表明LaFeAsO1-xFx处于延性和脆性的边缘,而Ba1-xKxFe2As2晶体是脆性的化合物。


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