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孔雀石、石英、白云石、石灰石及硅孔雀石在NH_3-NH_4Cl-H_2O体系中的溶解度及组元行为(25℃)

王玺  
【摘要】:随着金属铜需求的快速增长及高品位铜矿保有量的快速降低,世界范围内致力于从低品位铜矿来生产铜。多年来这类矿被搁置归因于技术和操作成本。孔雀石、硅孔雀石、石英、白云石和石灰石是低品位氧化铜矿中较常见的矿相,为了清洁高效提取有价金属,优化工艺条件及工厂设计,有必要获得准确的稳定图及这些矿相浸出过程中的热力学信息。作为“战略有色金属难处理资源高效分离提取的科学基础”973研究项目的一部分,本文采用实验研究和热力学模拟相结合的方法,对Cu-NH3-NH4Cl-H2O,孔雀石-NH3-NH4C1-H2O、石英.-NH3-H2O、白云石-石灰石-NH3-NH4C1-H2O和硅雀石-NH3-NH4Cl-H2O冶金体系的溶解度、组元变化规律及溶解模型进行了系统的研究: (1)论文提出一个构建适用于具有高浓度多组元特征体系优势区图的新方法,并采用这个方法构建了Cu-NH3-NH4Cl-H2O系真实溶液优势区图。热力学计算考虑了溶液的非理想性,突破了传统的优势区图的局限性。论文考察了pH值、铜离子浓度、总氨浓度和总氯离子浓度对体系物种的影响,认为优势物种主要取决于溶液的pH和Cu+或Cu2+的浓度,溶液中的总[NH3+NH4+]浓度和C1-浓度只影响优势区的稳定范围。 (2)率先对孔雀石在298.15K下在不同浓度的NH3-H2O、 NH4Cl-H2O和它们的混合溶液中的溶解度进行了实验测量和理论计算,揭示了这些体系相行为、组元的变化规律,建立了孔雀石在氨性溶液中的溶解模型。发现了孔雀石在纯氨和纯氯化铵溶液中均呈非线性溶解的本质。在它们的混合溶液中且mNH3:mNH4Cl=2:1时,可获得最高的溶解度。同时,构筑了孔雀石在氨与氯化铵的混合水溶液中的等溶解度线与第二固相形成区的复合图,其研究结果可为孔雀石矿的氨浸提取工艺条件的选择和控制提供重要的理论依据。此外,初步探讨了孔雀石的溶度积数据对溶解度热力学模拟结果的影响。 (3)实验测量和理论计算了298.15K下天然石英砂(250-600μm)及粉碎的石英砂(45-75μm)在氨的水溶液中的溶解度,并研究了粒度和浸出时间对溶解度的影响。热力学模拟揭示了其溶解过程中的相和组元变化规律,通过回归分析推导出上述两种粒度的石英的溶解度与氨的水溶液浓度的关系,结果揭示了石英的溶解度与其颗粒表面的结晶度有关。 (4)针对天然复合矿(含64wt%的白云石和36wt%的石灰石),实验测量和理论计算了298.15K下其在不同浓度的NH3-H2O、 NH4Cl-H2O和它们的混合溶液中的溶解度,热力学模拟研究了这些体系相行为和组元的变化规律,建立了该复合矿在氨和氯化铵溶液中的溶解模型。结果表明白云石中的CaCO3组份的溶解远远快于MgCO3组份。该复合矿在0~3mol/kg氨的水溶液中,钙的溶解度小于10mg/L(以CaO计),镁的溶解度小于1mg/L(以MgO计);在0~3mol/kg的氯化铵水溶液中,钙的溶解度是在同等浓度的氨溶液中的100倍,镁的溶解度约为7倍;在其混合溶液中钙和镁的溶解度随氯化铵浓度的增加而增加。此外,在复合矿研究的基础上分别绘制了白云石和石灰石单矿相在氨与氯化铵混合溶液中的钙和镁的溶解度三维表面图。 (5)采用从孔雀石及石英的溶解度研究中得到的优化的热力学数据,理论计算了298.15K下非晶态和结晶态硅孔雀石在不同浓度的NH3-H2O、NH4Cl-H2O和它们的混合溶液中的溶解度,确定了总溶解的铜离子和硅离子与浸出剂浓度的关系。热力学模拟研究揭示这些体系相与组元变化规律,建立了硅孔雀石在氨性溶液中的溶解模型。构筑了两种晶态的硅孔雀石在氨和氯化铵混合溶液中的总溶解的铜和硅离子浓度等高线图,表明当氨与氯化铵浓度相等时,结晶态与非晶态硅孔雀石的铜的溶解度均达到最大值。


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