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铁铝复合纳米材料的制备及其吸附氟离子的研究

赵娜  
【摘要】:水体氟污染是全球范围内普遍存在的问题,五大洲的50多个国家都曾报道过地方性饮用水型氟中毒的发生。在我国,饮用水型地方氟病分布面积约220万km2,有7000多万人饮用高氟水,严重威胁着人体健康。本课题针对含氟水,制备了一种对氟吸附能力强(吸附容量50mg/g),适用pH范围广(4.0-10.0),具有磁性易于从水体中分离的铁铝复合纳米吸附剂,并对该吸附剂的除氟性能、除氟机理进行了探讨研究,得到以下结论: (1)采用碱性共沉淀法制备载体纳米四氧化三铁(Fe304),并选用硫酸铝对其进行包覆改性,得到一种除氟材料。最优制备条件为:Fe304/A1物料比1:2,pH5.0。该吸附剂为一种以Fe304为内核,A1203为外壳,并掺杂少量SO42-的纳米磁性材料;粒径20nm,比表面积63.37m2/g,零电荷点pHpzc11.30,饱和磁化强度15.63emu/g。 (2)当吸附剂用量为1.0g/L,反应pH值4.0-10.0时,除氟效果最佳。此外,共存阴离子对除氟效果具有不同程度的影响,依次为:PO43-S042-≈Br-Cl-NO3-,这与阴离子电荷/半径比(Z/r)的顺序较为一致,说明阴离子的Z/r越大,对氟离子的去除干扰也越大。 (3)吸附动力学研究表明,氟离子的吸附过程分为两个阶段:起初1h的快速吸附和后续的缓慢吸附。反应的开始阶段,吸附剂表面存在较多的活性吸附位点,出现较快的氟离子吸附现象;随着反应的继续进行,吸附剂表面的活性位点被逐渐占据,吸附速率逐渐下降,溶液中氟离子的浓度最终趋于稳定。采用五种动力学模型拟合氟离子吸附数据,结果表明伪二级动力学模型与氟离子的吸附拟合最佳,相关系数R2均0.9980,且化学反应为整个吸附过程的速控步骤。 (4)吸附热力学研究表明,Langmuir等温模型可较好的拟合氟离子吸附等温线,相关系数R2均0.9500,吸附剂的最大吸附容量约为50mg/g。由热力学参数计算可知,氟离子的吸附是一个自发的(△G°0),吸热的(△H°0),熵增的(△S°0)的过程。 (5)除氟机理研究表明:水溶液中的部分氟离子通过静电吸引吸附到吸附剂表面,部分与吸附剂表面的铝氧化物发生配合反应形成以O-Al-F键形式存在的内层配合物;部分与吸附剂掺杂的SO42-通过离子交换作用而被去除。


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