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BaO-SrO-TiO_2-ZrO_2赝四元系热力学优化与计算及性能研究

龚伟平  
【摘要】:本文采用CALPHAD技术,首次优化和计算了ZrO_2-TiO_2,ZrO_2-SrO,ZrO_2-BaO,SrO-TiO_2等赝二元系以及BaO-SrO-TiO_2,BaO-TiO_2-ZrO_2和SrO-TiO_2-ZrO_2等赝三元系相图和热力学性质。外推计算了BaO-SrO-ZrO_2赝三元系和BaO-SrO-TiO_2-ZrO_2赝四元系中非常重要的一些垂直截面和等温截面。并计算了液相与(Ba,Sr)(Ti,Zr)O_3固溶体之间的相平衡。全文采用统一的替换式溶体溶液模型描述液相和端际固溶体相,以组成元素在298.15K时0.1MPa下稳定态的焓值(H~(SER))为参考态,准确描述了钙态矿结构相化合物。体系中的其它线性化合物相则用Neuman-Kopp规则来描述。为了合理描述ZrTiO_4和SrZrO_3的缺陷结构,分别采用了化合物能量模型(Zr_(4+),Ti_(4+))_1(O_(2-))_2和(Sr~(2+),Va)_1(Zr~(4+))_1(O~(2-),Va)_3。获得了一套能够在实验误差范围内描述这些体系相图与热力学实验数据的热力学参数。应用这些参数计算了体系中重要的热力学性质、稳定和亚稳平衡相图。对于来自不同作者和运用不同实验方法所获得的实验数据进行了全面评估,发现并分析了其中存在的矛盾和不一致。为设计BaO-SrO-TiO_2-ZrO_2体系微波介电陶瓷材料提供了包括等温截面、变温截面、液固相面投影等较为可靠的相图资料。在计算相图的指导下,实验研究了ZrO_2、SrO掺杂对BaTi_4O_9/Ba_2Ti_9O_(20)体系微波介电性能的影响,获得了具有最佳性能的成分配比。


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