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泵氧电极导电性及电解过程研究

曾晓国  
【摘要】: 本论文鉴于传统惰性阳极技术的止步不前,基于钇稳定氧化锆固体电解质的氧离子迁移性质,以建立“泵氧电极”为阳极的新型铝电解槽为目的,选取泵氧电极的导电性为研究对象,获得了如下主要研究结果: 1.确定了La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3粉末填充法来实现泵氧电极的导电引出。初步实验表明:镍铬丝—纳米级La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3粉末填充是较优的导电引出方式;密封型泵氧电极可防止管内La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3粉末被氟盐蒸气腐蚀;均匀电场可提高电解体系的电流。 2.以乙二醇为溶剂,柠檬酸为配合剂,用溶胶凝胶—自蔓延燃烧法合成了La_(1-x)Sr_xMnO_3纳米阳极材料。探讨了制备过程中的最佳成胶温度,pH值,烧结温度;利用X衍射分析了掺锶量对晶体结构的影响;用数字电桥测定了不同掺锶量的样品的电导率;运用热重和红外光谱对粉体的形成过程进行了分析。实验结果表明,最佳制备条件是:成胶温度65℃,溶液初始pH值1.5,烧结温度800℃;粉体的电导率随掺锶量增加而增大,以x=0.3最大;自燃烧后La_(1-x)Sr_xMnO_3钙钛矿结构已初步形成且掺杂后钙钛矿结构没有改变,但晶胞参数发生了一定的变化。 3.通过比较硅酸盐粘结剂和磷酸盐粘结剂各种配方的实际效果,确定了合理的配方和固化方式。配比为5gSiO_2-5gZnO-3gMgO-4ml工业水玻璃,固化方式为室温下自然风干5h后直接在960℃下烘烤。 4.对概念性“泵氧电解槽”进行实际运行,测定了电解系统的开路电压和分解电压。实验发现,电解系统的开路电压随着时间的延长而降低;实际分解电压小于理论分解电压,原因是泵氧电极的反应过程为双界面过程,反应机理复杂;固体电解质材料的成分对Al_2O_3的分解电压会产生重要影响。


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