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铁银共掺杂纳米TiO_2光催化性能研究及交变电场对其性能影响

侯朋  
【摘要】: 当前环境污染问题是世界一大难题,也是各国科技工作者重点研究的问题。由于光催化技术耗能低,能有效地将有机污染物转化为H_2O、CO_2、无机离子等小分子,达到完全矿化的目的,避免了二次污染,所以被广泛应用到相关领域。但是由于光催化剂量子效率低,实际应用中易受外界环境影响,因此如何改进它的光谱吸收能力、提高光催化效率是目前研究的重点方向。 用溶胶-凝胶法和光还原沉积法相结合成功制备了Fe~(3+)、Ag单掺杂以及Fe~(3+)、Ag共掺杂纳米TiO_2粉体光催化剂,利用XRD、SEM、EDS、FT-IR、XPS、UV-vis对样品的结构、形貌以及光谱特性进行了表征。结果表明,无论是金属单掺杂还是共掺杂制备的TiO_2粉体相对于纯TiO_2,晶粒的直径都有所变化,具体的变化和金属元素的掺杂量有关,晶体颗粒也更为均匀。其中Fe~(3+)掺杂纳米TiO_2粉体的粒径比纯纳米TiO_2粉体的粒径小,说明在一定程度上铁掺杂抑制了纳米晶体的生长。Ag单掺杂时,当Ag的含量大于0.5%,过多含量的Ag会促使TiO_2锐钛矿相向金红石相的转变,晶粒的尺寸逐渐变大。Fe~(3+)、Ag共掺杂能改变纳米TiO_2的晶格长度和能带宽度,所以红外光谱的红外吸收带发生了宽化,而且TiO_2晶体的Ti-O特征振动峰和紫外-可见吸收边带位置都发生了红移现象,对光谱的吸收能力增强。 以染料甲基橙为光催化反应模型化合物,分析了制备、降解等工艺对有机物光催化降解的影响,从动力学角度分析了有机物的降解过程。结果表明,纳米TiO_2光催化剂的光催化性能在掺杂后得到明显提高,其中Fe~(3+)的优化掺杂量为0.1%,Ag的优化掺杂量为0.7%,共掺杂的优化比例为Fe~(3+)0.1%Ag0.7%,共掺杂的光催化性能优于单掺杂。仍以Fe~(3+)0.1%Ag0.7%共掺杂纳米TiO_2为催化剂,外加辅助交变电场,电场能使TiO_2的能带发生弯曲,提高了电子与空穴的分离率,并且交变电场不利于粉体的团聚,使共掺杂纳米TiO_2光催化降解率得到一定的提高,优化降解条件为电压25V,频率3000KHz,pH值为6。经过动力学研究表明,本文中无论是铁银共掺杂TiO_2还是外加交变电场的光催化降解反应均符合Langmuir-hinshelwood一级动力学方程,相关系数R值都比较高,显示出了较好的拟合度。


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