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负载型金催化剂对丙酮及苯系物的低温催化消除

李辛玉  
【摘要】: 通过沉积-沉淀法制备了负载型Au/γ-Al_2O_3催化剂,研究其对丙酮、苯系物(苯、甲苯、二甲苯)蒸汽低温催化消除的性能。对催化剂进行SEM和XRD等表征分析并与催化剂活性进行关联。探讨金含量、活化过程中不同活化温度、活化时间对催化剂活性的影响。在负载型Au/γ-Al_2O_3催化剂上对苯系物催化消除反应进行了动力学的初步研究。 实验结果表明:沉积-沉淀法制备的Au/γ-Al_2O_3催化剂中,金在催化剂表面上高度分散,催化剂活性组分是Au。 催化剂的制备和活化过程对催化剂的催化活性都有一定程度的影响。在金含量1wt.%-4wt.%范围内,在氢气气氛中活化处理1h,对于丙酮、苯、甲苯和二甲苯蒸汽催化消除,活化温度分别为300℃、280℃、300℃和250℃时活性最好。金含量为2.5wt.%的Au/γ-Al_2O_3催化剂0.65g,能将浓度为4.66g·m~(-3)丙酮140℃下完全消除。金含量为2.0wt.%的Au/γ-Al_2O_3催化剂0.50g,分别能将浓度为7.57g·m~(-3)的苯蒸汽在295℃,浓度为7.49g·m~(-3)的甲苯蒸汽在252℃和浓度为3.07g·m~(-3)的二甲苯蒸汽在235℃完全矿化,矿化产物为CO_2和H_2O。催化剂在对甲苯蒸汽消除的最佳反应条件下,连续反应45h,甲苯的转化率都一直都保持在100%,没有出现失活现象,说明该催化剂具有较好的稳定性。随着丙酮、苯系物蒸汽浓度增加,其完全转化温度升高,但在整个过程中都没有发现除CO_2和H_2O外的有机物生成。 通过对负载型Au/γ-Al_2O_3催化剂上甲苯催化消除反应的动力学研究发现,反应气流速在13.25-29.81mL·min~(-1)范围内,催化剂的粒径在0.4mm以下时,反应气流在催化剂颗粒的内外扩散影响已经消除,我们的实验条件符合动力学实验的要求。在250℃下,初始浓度在7.20-27.90×10~(-5)mol·L~(-1)范围内,苯催化消除反应速率与苯初始浓度基本呈线性变化,是准一级反应,总包反应表观活化能E_a=118.47kJ·mol~(-1)。在220℃下,初始浓度在3.25-20.30×10~(-5)mol·L~(-1)范围内,甲苯是准一级反应,总包反应表观活化能E_a=101.43kJ·mol~(-1)。在220℃下,初始浓度在2.42-31.43×10~(-5)mol·L~(-1)范围时,二甲苯消除反应也是准一级反应,总包反应表观活化能E_a=85.18kJ·mol~(-1)。三者的E_a在实验温度范围内都是与温度无关的常数。


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