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SnO_2基陶瓷半导体热电材料的研究及制备

曹恒淇  
【摘要】:本文对BaSnO_3半导体陶瓷材料的制备技术及热电性能进行较系统的研究。首先通过对传统的固相烧结法制备工艺进行了改进和优化,包括引入合适的助烧剂,合理控制烧结温度和时间等。用BaCO_3和SnO_2作为制备BaSnO_3半导体陶瓷的主要成份,生料在1150℃下预烧生成BaSnO_3晶相,最后在1350℃烧结制得了具有良好热电性能的BaSnO3陶瓷。测试结果表明,材料相对密度大于理论值的90%,晶粒生长良好,晶粒尺寸在1~5μm之间,平均粒径约4μm,晶界结构清晰,未见明显的第二相存在。 详细考察了Na_2CO_3、Y_2O_3作为受主掺杂以及其与MnO_2复合掺杂对N型半导化BaSnO3陶瓷热电性能的影响。实验发现,单一的Na_2CO_3掺杂对BaSnO_3陶瓷的热电性能影响极为有限, Y_2O_3掺杂对提高BaSnO3陶瓷的热电性能有一定影响。而Na_2CO_3与MnO_2、Y_2O_3与MnO_2复合掺杂能更进一步改善BaSnO_3陶瓷的热电性能。随MnO2掺杂量的增加,陶瓷材料的热电功率因子有增大的趋势,但浓度过大时,会影响材料的导电性能。合适比例的掺杂可以使BaSnO_3半导瓷的热电功率因子达0.46μwm~(-1)K~(-2),材料的电阻率为0.053Ω·m,改善了BaSnO_3陶瓷的热电性能。 掺杂微量Sb_2O_3助烧作用显著,会明显提高材料的致密度,降低材料成瓷温度,增大其掺量,可以使材料在1350℃成瓷。烧结温度对BaSnO_3热电陶瓷的性能起着相当重要的作用。随温度的降低,陶瓷的成瓷效果变差,电阻率增大,热电性恶化。随Sb_2O_3掺杂量的增加,可以降低材料的电阻率,但其掺杂量过高时,材料的seebeck系数也随之降低。掺杂适量的Sb_2O_3可以使BaSnO_3陶瓷的热电功率因子最高达0.44μwm~(-1)K~(-2)。研究显示,在1350℃下烧结,可以获得晶相单 一、热电性能较好的BaSnO_3半导体陶瓷。


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