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大气颗粒物滞留时间的测量方法研究及应用

单健  
【摘要】: 论文系统阐述了大气颗粒物滞留时间(Residence Time of Atmospheric Aerosol,RTAA)的研究意义、研究背景、研究方法及研究现状。根据国内外的研究进展,选定~(210)Po/~(210)Pb和~(210)Bi/~(210)Pb的活度比与大气气溶胶滞留时间的关系作为主要研究内容,并把推导利用~(210)Po/~(210)Pb、~(210)Bi/~(210)Pb、~(214)Bi/~(214)Pb活度比及~(210)Po、~(210)Bi的α、β活度增长特性计算RTAA的公式作为关键研究点。同时,建立实验测量模型,设计气溶胶采样方案。用大流量粒径分级气溶胶采样器,采集上海市郊区不同粒径大气颗粒物;同时用ELPI监测该采样点大气颗粒物的粒径分布。分别用α谱仪工作站、低本底环境γ谱仪和低本底α、β探测器测量不同粒径大气颗粒物样品的~(210)Po、~(210)Pb和~(210)Bi活度值,对测量结果进行分析研究。最后把测量値代入推导的计算公式,分别计算不同粒径大气颗粒物的滞留时间,讨论~(210)Po、~(210)Pb和~(210)Bi的活度粒径分布、颗粒物滞留时间及其对环境污染的影响。 在RTAA估算方法的研究中,先通过研究大气颗粒物中222Rn子体活度比与颗粒物平均寿命之间的关系,建立了基于活度比估算RTAA的方法,推导了计算公式,并在相对理想条件下的氡室进行了实验验证。得到了当氡浓度稳定为1.816 kBq/m~3时,由~(214)Bi/~(214)Pb活度比计算出的RTAA为112.17分钟,与氡室的平均换气时间(104.17分钟)相当,从而证明~(214)Bi/~(214)Pb, ~(210)Bi/~(210)Pb或~(210)Po/~(210)Pb用于估算RTAA的方法及公式是正确的。 在深入研究中,针对目前国际上利用~(210)Bi/~(210)Pb活度比测量和计算RTAA偏小,而利用~(210)Po/~(210)Pb得到的RTAA偏大的几个问题,提出了利用大气颗粒物中~(210)Po和~(210)Bi的活度增长关系进行RTAA测量计算的新思路,重点研究了新思路涉及的RTAA计算的新方法,通过假设和建立新的测量模型,利用巴特曼公式的原理,推导了利用~(210)Po和~(210)Bi的活度增长特性估算RTAA计算公式,然后用衰变数据对公式进行了大量的理论数据计算和证明,同时利用新公式对国外典型的实验数据进行了分析研究,最后得出改进后的方法计算RTAA更准确且简单可行的结论。 为了得到实际的测量计算数据证明方法的实用性,研究中根据方法内容的具体要求,确定了实验测量研究的技术路线、实验手段和方案。利用Staplex公司的M235冲击式大流量颗粒物采样器,ELPI气溶胶测量仪,高纯锗γ谱仪、BH1216型α、β低本底测量仪和α谱仪工作站,分别采集和测量大气颗粒物的粒径分布、活度分布和RTAA的相关数据。测得采样期间上海市嘉定区采样点的样品中大气颗粒物TSP的~(210)Pb体积比活度为1.0629~3.6324mBq/m~3,平均值为1.7720 mBq/m~3,其在不同粒径上的分布范围为:0.02995~0.7740 mBq/m~3。大气颗粒物中TSP的~(210)Pb质量比活度为6.4798~13.4339mBq/mg,平均值为8.6511 mBq/mg,其在不同粒径上的分布范围为:0.8898~15.4429 mBq/mg。研究发现大气颗粒物中~(210)Pb的体积比活度及质量比活度的最大値均落在0.49~0.95um粒径范围,此粒径范围内的~(210)Pb的体积比活度含量占TSP中总含量的37%,加上~(210)Pb在粒径小于0.49um的颗粒物中占TSP中总含量的26.2%,则有占TSP总含量63.2%的~(210)Pb处在粒径小于0.95um(近似PM1.0)的颗粒物中,占TSP总含量91.97%的量在PM1.5中,PM3.0中的~(210)Pb占TSP总含量的94.97%。 实验中用α、β低本底测量仪或α谱仪工作站测量大气颗粒物中~(210)Bi和~(210)Po的活度增长特性,并把测量数据代入到新方法的计算公式中,进行实际RTAA的估算,最终得到采样期间上海市嘉定区的大气颗粒物TSP的平均RTAA为25天左右,随着粒径的减小,颗粒物的滞留时间明显增加,粒径Dp7.2um的颗粒物MRT为16.95天,粒径Dp0.49um的颗粒物MRT为32.33天。 论文最后对整个研究实验中可能的误差进行了分析计算,给出了主要研究目标RTAA的大致误差,并对总结提出了有待进一步研究的问题。


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