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土著功能微生物群落还原某铀尾矿库地下水中U(Ⅵ)的实验研究

李殿鑫  
【摘要】:生物还原U(Ⅵ)是一种铀污染地下水修复方法。通过把乙醇、醋酸盐、乳酸盐、植物油等电子供体注入到地下水中,激活地下水中具有还原U(Ⅵ)功能的土著微生物群落,将高迁移性的U(Ⅵ)还原成低迁移性的U(IV),从而降低铀进入人体的风险。铀尾矿库的地下水中,碳酸盐和碳酸氢盐的浓度可以达到0.1 g L-1~1.8 g L-1。高浓度的碳酸氢盐会对生物还原U(Ⅵ)过程中地下水中具有还原U(Ⅵ)功能的微生物群落的丰度产生一定的影响,从而影响U(Ⅵ)的还原。生物还原U(Ⅵ)的过程中,U(Ⅵ)的还原效率通常不高。U(Ⅵ)的还原往往滞后于硝酸盐的还原,与硫酸盐和Fe(Ⅲ)的还原过程相重叠。通过高浓度硝酸盐、硫酸盐和Fe(Ⅲ)诱导富集得到含有丰富的硝酸盐还原菌、硫酸盐还原菌和Fe(Ⅲ)还原菌的沉积物,再将这些沉积物分别添加到修复现场,研究其对地下水中U(Ⅵ)还原的作用。本文针对这些问题,进行了以下研究:(1)采集中国南方某铀尾矿库的沉积物和地下水样,建立浓度为30m M碳酸氢盐与未加碳酸盐的厌氧微模型,研究了高浓度碳酸氢盐对功能微生物群落还原地下水中U(Ⅵ)的作用。高浓度碳酸氢盐的微模型中U(Ⅵ)还原结束的时间滞后于未加碳酸氢盐的微模型10天,且高浓度碳酸氢盐的微模型中U(Ⅵ)的浓度最终稳定在0.2 mg L-1,而未加碳酸氢盐的微模型中U(Ⅵ)浓度则可以下降到《铀矿冶辐射防护和环境保护规定(GB23727-2009)》中规定的铀废水浓度排放限值(0.05 mg L-1)。对第46天的沉积物进行化学提取以及XANES分析得知,在高浓度碳酸氢盐的微模型和未加碳酸氢盐的微模型中,U(IV)在沉积物中的比例分别为45%±5%和55%±5%。第10天和第25天取沉积物样品进行Mi Seq测序分析,结果表明,在高浓度碳酸氢盐的微模型中,Desulfovibrionaceae和Veillonellaceae更容易被激活,然而它们对U(Ⅵ)还原的受到了高浓度碳酸氢盐的抑制,所以U(Ⅵ)的还原速率低于未加碳酸氢盐的微模型。实验结果表明,高浓度的碳酸氢盐的存在对土著功能微生物还原U(Ⅵ)的速率和还原效果均具有明显的抑制作用,同时高浓度的碳酸氢盐对菌群结构也有很大的影响。(2)为了研究不同浓度的碳酸氢盐对地下水中具有还原U(Ⅵ)功能的微生物群落丰度的影响,设计了添加乳酸钠并分别添加0、5、10、15、20、25和30 m M初始浓度的碳酸氢盐7组实验。实验结果表明,初始碳酸氢盐浓度超过10 m M时U(Ⅵ)的浓度不能下降到0.05 mg L-1。0 m M初始浓度的碳酸氢盐组中主要的具有还原U(Ⅵ)功能的微生物为Cellulomonas、Desulfosporosinus和Desulfovibrio,它们的丰度和高达36%;10 m M初始浓度的碳酸氢盐组中主要的具有还原U(Ⅵ)功能的微生物为Desulfitobacterium,它的丰度为14%;15 m M初始浓度的碳酸氢盐组中主要的具有还原U(Ⅵ)功能的微生物为Desulfovibrio和Geobacter,它们的丰度和为13%。实验结果表明初始碳酸氢盐浓度越高,导致地下水中具有还原U(Ⅵ)功能的微生物群落的丰度越低。(3)为了研究高浓度硝酸盐、硫酸盐和Fe(Ⅲ)诱导富集后的沉积物对地下水中U(Ⅵ)的还原作用,通过构建沉积物-地下水微模型,进行了三组实验:A.向微模型中添加高浓度硝酸盐诱导富集后的沉积物并添加乙醇,与向微模型中接种硝酸盐还原菌并添加乙醇、仅添加乙醇的对照组和不加乙醇的空白组相比较;B.向微模型中添加高浓度硫酸盐诱导富集后的沉积物并添加乙醇,与向微模型中接种硫酸盐还原菌并添加乙醇、对照组和空白组相比较;C.向微模型中添加高浓度Fe(Ⅲ)诱导富集后的沉积物并添加乙醇,与向微模型中接种铁还原菌并添加乙醇、对照组和空白组相比较。采用Misq高通量测序,分析实验组和对照组的微生物群落的多样性和丰度。结果表明,各组中具有还原U(Ⅵ)功能的微生物主要为Geobacter、Desulfosporosinus、Desulfotomaculum、Desulfitobacterium和Desulfovibrio。对照组中这些微生物群落的丰度和为13.1%;空白组中未检测出具有还原U(Ⅵ)功能的微生物群落;添加高浓度硝酸盐、硫酸盐和Fe(Ⅲ)诱导富集后的沉积物三组实验中,上述几种微生物群落的丰度和分别为27%、35.3%和30%。三组中的U(Ⅵ)浓度分别在第22、19、22天下降到0.05 mg L-1,而对照组则需要28天。三组均对地下水中U(Ⅵ)的还原起到了促进作用。其中,高浓度硫酸盐诱导富集后的沉积物对地下水中U(Ⅵ)还原的促进作用最好。


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