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硅基分子筛负载TiO_2光催化剂的制备及光催化性能

张军  
【摘要】:多相半导体光催化技术在水处理控制,尤其处理废水中难降解有机物污染物方面具有独特的优越性。本文针对目前粉术催化剂存在难以有效分离,光能利用率低,催化剂易于凝聚等缺点,制备通过一步法和二步法合成了负载型二氧化钛光催化剂。并通过BET,XRD,FT-IR,DRS等表征技术研究了催化剂结构、颗粒形态以及晶相组成,以亚甲基蓝为目标降解产物考察了催化剂的光催化活性。 负载型二氧化钛通过异丙醇钛的水解,采用二步法分别负载在硅基介孔分子筛SBA-15和MSU-1的孔道中。实验研究数据表明:随着二氧化钛含量以及热处理温度的升高,晶粒尺寸有所变大,比表面积和孔容降低。硅基分子筛载体能有效的提高催化剂的热稳定性,并且能抑制催化剂中二氧化钛颗粒的长大以及金红石相的出现。光催化实验数据表明除了催化剂的吸附能力,晶相、结晶度、晶粒大小等也是影响光催化活性的重要因素,另外TiO_2/SiO_2催化剂中硅钛比存在一个最佳值,过高过低都不利于光催化活性。其中30%TiO_2/SBA-15-700℃样品显示出最佳的光催化活性,其光催化反应速率常数为0.0637min~(-1),是相同条件下P-25(0.0297 min~(-1))的两倍多。MSU-1负载的样品并不能显著提高二氧化钛的光催化活性,其光催化降解亚甲基蓝的能力远不如TiO_2/SBA-15的样品。 Ti-SBA-15光催化剂分别以硫酸钛和钛酸丁酯为钛源,正硅酸乙酯为硅源,采用水热一步合成。表征结果表明在强酸性条件下硫酸钛的水解速度较正硅酸乙酯快,造成了部分的TiO_2堆积在硅基质的外部,导致其光催化性能不高;用乙酰丙酮作为水解抑制剂来限制钛酸正丁酯虽然能使得两者的水解速度相当,但是最后得到的都是金红石和锐钛矿相的混晶,而且结晶度并不好,所以光催化性能很低。 再者一步合成法得的Ti均匀的分散在整个复合氧化物中,但是催化反应的活性位点却出现在材料的表面,因此有理由相信负载型的硅钛复合氧化物将会表现出更好的光催化活性,而且对于Ti物种的利用率更高,更有可能在工业实际中的应用。


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