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光电化学协同催化降解染料废水的研究

刁增辉  
【摘要】: 光催化氧化是指利用半导体光催化剂如Ti02、ZnO等,通过光催化氧化作用降解水和空气中有机污染物的技术。而光电催化则是将光催化和电化学氧化技术结合起来,达到协同效应的光电结合技术。它具有高效、节能、安全、无二次污染的特点,成为一种新兴的高级化学氧化技术,有着广阔的应用前景。 本论文分析了国内外印染废水的处理方法及光催化、光电催化在处理印染废水的研究进展,同时研究了国内外光电催化反应器工作原理及结构特点,以热氧化法制备的TiO2/Ti薄膜电极为阳极、石墨电极为阴极、饱和甘汞电极为参比电极,自行设计了一种新型的双槽光电化学协同催化反应器,用离子交换膜连通反应器的两电极槽,并用此反应器催化降解孔雀绿和结晶紫染料模拟废水,取得了较好的降解效果。在染料溶液初始浓度=30mg.L-1,pH=3.0,阴极电位-Ec=0.60的实验条件下,经过120min的光电化学协同催化降解,孔雀绿降解脱色率为97.7%,结晶紫则为99.3%。 研究了孔雀绿在光电催化降解条件下的反应动力学和染料在降解过程中的脱色与矿化的关系,实验结果表明:孔雀绿的光电化学催化降解反应属于准一级反应;染料在光电化学协同反应器中被催化降解时,脱色先于矿化发生,相对于降解脱色过程而言,矿化是一个比较缓慢的过程。 借助GC/MS、FT-IR、UV等仪器分析技术,通过对中间产物的分析,分别对阴、阳两槽中孔雀绿溶液的降解机理进行了探讨。结果表明,阴、阳两极槽中孔雀绿的催化降解途径相似,均为强氧化性的羟基自由基首先攻击分子结构中的双键,然后分别由两种路径生成二甲氨基二苯甲酮、4-二甲基氨基二苯甲酮、4-二甲氨基苯酚等中间产物,再经过脱甲基化、脱氨、硝基化、取代、加成等反应,最终将孔雀绿降解为小分子有机酸草酸,部分矿化为CO2和H2O。


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