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中空碳球的制备及其在甲醇燃料电池中的应用

代晓瑛  
【摘要】:中空碳球(HCS)作为一种新型甲醇燃料电池的电催化剂载体,由于其结构可控、密度低、比表面积高和电催化性能良好等性质,受到了国内外科学工作者的广泛关注。模板法作为一种简单的制备可控形状物质的方法,开辟了制备中空碳球的一个全新领域。本论文分别以二氧化硅和聚苯乙烯作为核模板合成中空碳球,同时将Pt纳米粒子催化剂包裹在中空碳球的内部,使中空碳球功能化,合成Pt纳米粒子催化剂核/中空碳壳(Pt@C)微球,并研究了将其用于甲醇燃料电池电极的催化性能。 主要研究工作如下: 1.以二氧化硅为核模板,酚醛树脂为碳源,分别采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)对二氧化硅表面进行功能化修饰,合成中空碳球,并通过控制酸催化缩聚反应的作用点,得到了不同形貌的碳材料。用SEM、FT-IR和TGA对所制材料进行了表征。研究结果证明,修饰剂的选择对中空碳球的形貌和稳定性具有很大的影响,APTS作为二氧化硅表面修饰剂,通过氢键与酚醛树脂结合,因此所形成的中空碳球的球形结构和稳定性最好。此外,不同的酸催化活性点对碳材料表面形态也有很大影响。通过改变酸催化缩聚反应的作用点,可以得到单一分散的中空碳球和有序排列的多孔碳材料。 2.以磺化聚苯乙烯球为模板,苯胺为碳源,制备中空碳球。采用SEM、TEM、XRD、FT-IR、TGA和CV对所制的样品进行了表征。研究结果表明,制备的中空碳球壁厚为35nm且粒径均匀,中空碳球的形貌和壳层厚度受聚苯乙烯模板磺化度的影响。对聚苯乙烯球表面进行磺酸化8h是制备中空碳球最合适的模板。CV研究结果表明,将所制备的中空碳球(HCS)用作催化剂载体,合成Pt/HCS催化剂在甲醇电化学氧化中表现出较Pt/C催化剂更高的催化性能,其甲醇电化学氧化峰电流密度比Pt/C催化剂高了1.86倍。 3.采用模板法制备了铂纳米核/中空碳壳(Pt@C)微球,作为一种新颖的催化剂,将其应用于甲醇燃料电池催化剂,并用XRD、SEM-EDS、TEM、TGA、N_2吸附和CV等手段对材料的催化剂粒径、负载情况及催化性能进行了表征。研究结果表明,中空碳球表面存在介孔结构,铂纳米粒子催化剂均匀的分散在中空碳球内部,并在甲醇燃料电池的甲醇氧化中显现出良好的催化性能。


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