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基于双键光开关分子纳米晶/微米晶的激发态动力学研究

庞君洪  
【摘要】:在晶体中发生光化学反应时具有较高的选择性与控制性,将有望解决目前绿色化学合成面临的副产物多的难题,而针对聚集态光化学的机理研究尤为重要。对大块单晶或粉末样品,使用激光激发样品进行光物理和光动力学探究时,由于晶体或粉末的高光学密度、强光散射、多光子效应、产物累积等缺点会导致其光化学和光物理过程极其复杂,并会对聚集态激发态的探测产生干扰。有机纳米晶的晶体结构有序,缺陷和晶界较少,因此可以利用X-单晶射线衍射确定其晶体结构,阐明分子间相互作用力。因此纳米晶可作为借助超快光谱研究聚集态激发态动力学的理想模型。有机光开关小分子通过修饰可广泛应用于储存、药物传输、分子机器、纳米器件、光电转化和超分辨率图像等领域。而实际器件应用中常需将光开关分子制备成聚集态使用,因此光开关分子晶体的激发态异构化过程的研究就显得尤为重要。针对聚集态激发态的动力学研究目前仍还处于初步探索阶段,而对晶体结构、堆积模式和分子相互作用力与激发态动力学过程的关系尚未揭示。在本论文中,将1,2-双(4-吡啶)乙烯(DPE),4-苯乙烯吡啶(SP),反式-二苯乙烯(TS),反式-偶氮苯(AB)和卞叉苯胺(NBA)光开关分子制备成纳米晶/微米晶,利用飞秒瞬态吸收光谱探测它们晶体相激发态的动力学过程。结合晶体数据分析及理论计算模拟的手段,探讨光开关分子在晶体相与溶液相条件下的激发态动力学的差异。研究发现,将DPE,SP,TS和AB四个有机小分子制备成纳米晶/微米晶悬浮液后,晶体相中的动力学衰减相对溶液相中的动力学明显加快。其中对于SP在溶液相与晶体相中的激发态衰减动力学最快,可作为优异的光控分子开关材料的结构单元。而对于NBA分子,将其制备成晶体悬浮液后,对比它们的固、液相激发态光谱与动力学过程,发现两者存在较大的差异。研究表明,NBA分子在晶体相为非共平面结构,导致存在不同的激发态衰减路径,在NBA晶体中可发生系间跃迁生成三重态。本论文工作对含双键的光开关分子的固相激发态动力学衰减进行了深入研究,揭示了光开关材料在聚集态的异构化机理,为新型光开关材料提供新的设计思路。


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