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含氮杂环及羧酸类多孔配位聚合物的合成、结构及性质研究

魏刚  
【摘要】:本文主要选用对称配体1,2,4-三氮唑(Htrz)和芳香羧酸为主要研究对象,通过溶剂热法自组装合成了一系列结构新颖的多孔配位聚合物,并对目标配合物的结构和部分性质进行了表征研究,为潜在的应用打下了基础。本论文共分四章。 第一章简单地介绍了配位化学的发展历程和配位化合物的应用,重点描述了与本课题相关的芳香羧酸类配体、三氮唑配体以及混合配体构筑配合物的研究趋势,并对论文选题意义和进展做了概述。 第二章主要探讨了三个在水(溶剂)热和常规条件下合成的三元体系Cd/trz/Cl配位聚合物,[Cd(trz)Cl]·H_2O (1·H_2O), [Cd_4(trz)_5Cl_3(H_2O)]·(THF)1.25·(H_2O)2.5 (2·1.25THF·2.5H_2O),和[Cd_4(trz)_6Cl_2(H_2O)_(0.5)]·(H_2O)_(3.5) (3·3.5H_2O)的结构及荧光性质。这些配合物均是三维结构,其构筑基元有Cd(II)与trz构成的簇,链,环甚至三维次级结构单元。所有的三氮唑都是一致的μ_1,2,4桥联模式,而氯离子在其中展现了丰富多彩的桥联模式,如μ_2,μ_3,甚至μ_4桥联模式。在配合物2中我们发现了第一例由Cd(II)和trz构筑的四核簇--[Cd_4(trz)_8Cl]~–。所有的配合物都具有荧光性质,尤其是配合物1的荧光性质具客体依赖性。 第三章系统地研究了芳香羧酸类配体、含氮杂环小体积配体与Cu(II)和Cd(II)盐在不同条件下的溶剂热反应,得到了七种结构不同的配合物,[Cu_(18)~IICu)2·(trz)_(12)(btc)_8·Cl] (CH_3CN)_8·nH_2O (4), [Cu_3~(II) (btc)_2·Cln·(OH)_n ]·[CuI(CH_3CN)]_n·nH_2O (5), Cu_2~(II)(Htrz)(btc) (μ_3-OH) (6), Cu_2~(II)Cu~I (trz)_3(Hbtc) (7), Cu_4(trz)_2(H_2btec)(OH)_2·H_2O (8), [Cd(AmtrzH) (Hbtc)]·H_2O (9), [Cd(Hbtc)·H_2O]·Him (10),同时研究了它们的自组装行为。我们重点考察了组装合成多孔配位聚合物过程中的溶剂效应和阴离子效应及其对配合物结构、性质等的影响,同时对所得配位聚合物结构进行了拓扑分析。单晶X-射线衍射结构分析表明,配合物4和7均为均苯三酸和三氮唑混配的铜配聚物,有趣的是,它们的主体骨架组成正好相反,这在混配体系中属第一例。 第四章对整个论文工作进行了总结和展望。


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