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负载型TiO_2光催化降解典型气相有机污染物的研究

李蓉  
【摘要】:随着工业化的发展,挥发性有机物带来的大气污染问题越来越严重,尤其是室内气相有机污染物严重危害到人们的身体健康,影响人们的生活,室内空气净化变得尤为迫切和重要。在众多治理室内空气污染的技术中,TiO_2光催化降解有机污染物是一种较为理想的具有竞争力的治理方法。 以钛酸四丁酯为前躯体,采用溶胶-凝胶法制得Fe、N离子共掺杂的以活性炭(AC)为载体的复合光催化剂(TiO_2/AC),在紫外光照射下进行了气相丙酮的光催化降解研究。探讨了丙酮初始质量浓度、紫外光光强、催化剂的用量、反应器内湿度等因素对其降解率的影响。结果表明,活性炭与TiO_2的协同作用大大提高了对丙酮的降解效果;紫外光强度增加对丙酮降解率有一定提高;使用3 g光催化剂,丙酮的初始质量浓度为39.40 mg/L,反应器内的相对湿度为63%时,丙酮的降解效果最好,反应155 min后丙酮的降解率达92.63%;催化剂循环使用6次后丙酮降解率为85.61%。 以活性炭纤维(ACF)为载体,采用溶胶-凝胶法和浸涂法制得制备了N、Fe和S三元共掺改性的TiO_2/ACF复合光催化剂,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)和紫外-可见光(UV-Vis)吸收光谱等对TiO_2/ACF复合光催化剂进行了结构和性能表征。SEM分析发现,TiO_2以膜状较好地包覆在ACF表面;XRD分析表明,TiO_2均以锐钛矿相存在,元素掺杂和载体负载对TiO_2结构影响较小;UV-Vis吸收谱显示,N、Fe和S三元共掺杂使TiO_2的对可见光区的响应明显增强。 实验考察不同负载方法、掺杂元素及TiO_2负载量对负载型TiO_2光催化活性的影响,结果表明,溶胶-凝胶法负载制备的N、Fe、S共掺的TiO_2负载量为8%(wt)的TiO_2/ACF对甲苯的光催化降解效果最好。通过研究相对湿度、光源和光强度以及污染物初始质量浓度等反应条件对TiO_2/ACF下甲苯、丙酮和甲醛三种污染物光催化降解的影响,结果表明:光强度越大,污染物的降解效果越好,且污染物的降解率在紫外光下比可见光下高;在实验条件下,TiO_2/ACF光催化降解甲苯、丙酮和甲醛的最佳相对湿度分别为69%、61%和56%;随着初始质量浓度的增大,反应速率常数反而降低,甲醛、丙酮和甲苯的污染物的气相光催化降解符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型。光催化剂TiO_2/ACF重复使用6次后,其对甲苯的降解率大于90%,说明该催化剂比较稳定。


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