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葡萄糖氧化酶生物燃料电池阳极电极载体的研究

王佳  
【摘要】:随着经济的飞速发展,能源危机和环境污染已成为世界各国面临的重大问题。能源是人类赖以生存和发展的重要资源,然而日益枯竭的传统能源已满足不了国民经济发展对能源的需求,因此开发绿色环保的新能源具有重大长远的意义。 酶生物燃料电池是以有机物为燃料直接或间接利用酶作催化剂的一类特殊的燃料电池,是一种真正意义上的绿色环保电池。它具有能量转换率高,生物相容性好,原料来源广泛等优点,同时还具有广阔的应用前景。但是目前酶生物燃料电池的研究和使用还处于不成熟阶段,电池的输出功率小、使用寿命短是影响酶生物燃料电池发展的主要问题。解决这一问题的有效途经就是寻找合适的酶催化剂的固定载体,使催化剂与电极实现快速的电子转移。本论文结合目前国内外的相关研究,从酶生物燃料电池的载体入手,利用载体化学效应和几何效应,研究酶生物燃料电池的阳极催化剂葡萄糖氧化酶在不同载体上的电化学响应,寻找出合适的材料作为酶生物燃料电池的载体,为未来成功的组建酶生物燃料电池做些基础工作。具体研究内容如下: (1)研究化学效应的影响:采用分子自组装方法,在金电极上分别自组装带正电的氨基硫醇和带负电的羧基硫醇。这两种带不同电性的硫醇作为酶生物燃料电池阳极催化剂GOx的载体,采用简单的物理吸附法制备了GOx/COOH-SAM/Au和GOx/NH_2-SAM /Au工作电极,运用循环伏安法研究了这两种电极的电化学行为。研究结果表明:吸附在正电NH_2-SAM表面的葡萄糖氧化酶的氧化还原能力强,而吸附在负电COOH-SAM表面的GOx氧化还原能力较弱。我们认为这归因于中性溶液中葡萄糖氧化酶表面带有较多的负电荷,与带正电的NH_2-SAM发生强烈的静电吸引作用,有利于GOx以较好的取向吸附;而与带负电的COOH-SAM两者静电排斥,酶少量的吸附在自组装膜上。上述结果表明带正电的表面有利于葡萄糖氧化酶的吸附,这一点在酶生物燃料电池酶催化剂载体的选择上具有重要的参考价值。 (2)研究载体几何效应的影响:多壁碳纳米管(MWNTs)因具有比表面积大,导电性能良好等优点,近年来被广泛应用于各种领域。本论文用MWNTs做葡萄糖氧化酶(GOx)的固定载体,用物理吸附法将GOx固定到MWNTs表面,用Nafion加固,制备了Nafion/GOx-MWNTs/GC工作电极,运用循环伏安法研究了Nafion/GOx-MWNTs/GC电极的直接电化学行为,并考察了对葡萄糖的电催化性能。研究结果表明:固定后的GOx发生了直接的,准可逆的电化学反应,其式量电位(E°′)为-0.493 V,在20~200 mV·s~(-1)范围内,不随扫描速率而变化,电化学反应速率常数Ks为2.8 s~(-1)。进一步的实验结果显示,固定在MWNTs上的GOx能保持对葡萄糖的生物电催化活性,而且电极在保存一周后,其电催化活性仅下降了8%,表明固定在MWNTs上的GOx具有良好的稳定性。因此,MWNTs是催化剂GOx的一种高效固定载体,有望在酶生物燃料中得到使用。 (3)化学效应和几何效应相结合:对碳纳米管进行功能化,制备了带正电的氨基化碳纳米管和带负电的羧基化碳纳米管,作为催化剂GOx的载体,用简单物理吸附法制备Nafion/GOx-AMWNTs/GC和Nafion/GOx-MWNTs-COOH/GC工作电极,运用循环伏安法研究了不同电极的电化学行为。研究结果表明:固定在羧基和氨基碳纳米管上的GOx式量电位基本没变,而峰电流得到了很大提高。尤其是氨基化碳纳米管上的GOx的峰电流是未功能化碳管上GOx的4倍多。 另外,进一步研究了Nafion/GOx-AMWNTs/GC电极的电化学行为。研究结果发现固定在AMWNTs上的GOx可进行直接准可逆的氧化还原反应,其速率常数为3.6 s~(-1)。进一步的实验结果显示,GOx在AMWNTs修饰电极上保持了自身的生物学活性。因此氨基化碳纳米管AMWNTs对于阳极催化剂GOx来说,是一个合适的载体材料。这种优秀的材料有望在酶生物燃料电池中得到广泛地应用。


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