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Ir-M-La_2O_3催化剂上甘油氧化蒸汽重整制氢研究

杨光星  
【摘要】:随着生物柴油的规模化发展,如何合理有效利用在生产生物柴油过程中的副产物甘油成为影响生物柴油成本和新一代化学品平台工艺开发的重要问题。甘油作为可再生能源以其分子结构特点可用作制氢的原料。本文研究了甘油氧化蒸汽重整制氢工艺的在热力学上的可行性,然后在微型固定床反应器中进行反应且优化了反应工艺条件,同时设计了适用于此体系的Ir/La_2O_3催化剂。 本文利用Aspen plus~(TM)软件,对OSRG反应的工艺参数进行模拟与优化,并与乙醇氧化蒸汽重整的结果相比较,表明甘油氧化蒸汽重整制氢的效率要低于乙醇氧化蒸汽重整。同时还对甘油自热重整反应进行了模拟以及积碳热力学的分析。 本课题组在乙醇氧化蒸汽重整制氢方面设计了良好的Ir/La_2O_3负载型催化剂。本文沿用了原有的催化剂制备方法以及其活性组分。实验结果表明,Ir/La_2O_3催化剂适用于甘油氧化蒸汽重整反应。在650 oC,水碳比为2,碳氧比为1的条件下获得较好的反应活性,但是稳定性要劣于乙醇氧化蒸汽重整反应体系的催化剂稳定性。 为了改善催化剂稳定性,向催化剂中引入碱及碱土金属,结果显示Ca的引入不仅提高了催化剂的稳定性,还提高了催化剂的催化活性与氢气选择性,但是Ca存在最佳含量。物化表征显示,Ca的引入不仅消除了积碳而且增强了Ir与载体的相互作用,使得Ir物种的还原温度升高,并且能使Ir物种颗粒维持在0.8 nm左右,而且不烧结。XRD表征显示Ca的引入导致La2O2CO3晶体有所变化,初步推断,Ca原子进入载体La2O2CO3晶格取代了La原子,而造成了上述的影响。稳定性实验表明在Ca含量为9%时,催化剂可以在650 oC条件下100 h不失活。


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