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新型刚性多氮配体的设计及多核簇合物的合成与表征

雷文君  
【摘要】:多氮类配体由于具有多样的配位方式和跟金属离子有较好配位作用而引人注目,其中含杂环三氮烯配体是近年来研究较多的一类多氮配体。含噻唑的三氮烯配体增加了三氮烯两端N原子取代基的配位点,以使得能够得到结构多样、性质好的配合物。本论文主要包括: (1)成功设计并合成了3种含噻唑杂环的多氮配体:1-[(2-羧乙基)苯]-3-[苯并噻唑]三氮烯,简称HL1。根据原料邻氨基苯甲酸乙酯、邻氨基苯甲酸乙酯和2-氨基苯并噻唑的碱性强弱选择不同的重氮化试剂。通过改变酸性、亚硝酸钠的用量和反应时间条件成功制备出2种配体。 (2)我们把它们作为制备新型配合物的构建基元,与Cu~(2+)、Cu~+、Ni~(2+)配合得到不同的7个配合物:配体HL1和HL2与Cu~+反应得到的是具有良好电化学性能的线性三核配合物,与Cu~(2+)反应得到的只能是双核或四核的配合物,与Ni~(2+)得到六核配合物。实验结果表明:并且在碱性条件下发生酯交换反应。我们对它们的晶体结构和相关性质进行了表征,同时探讨了反应溶剂,辅助配体等因素对产物的结构及性质的影响。


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