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TiO_2在不同pH值和高盐度溶液中的吸附和光催化作用研究

蒋裕平  
【摘要】:光催化降解污染物的方法具有耗能低、催化活性高、无二次污染等优点;而作为代表性的光催化剂,TiO_2性质稳定、来源广泛。因此TiO_2的光催化氧化研究已经广泛开展,也已经朝着光电池、掺杂、改性等方面热点扩展。但回归到作为主体的TiO_2光催化过程本身,在不同条件下的表现和其中的机理仍然是不清楚的,尤其在一些极端氛围下。而这些表现和机理的阐释可以更好完善光催化影响机制,为研究的不断升华铺垫更坚实和全面的基础。为此,本文针对不同pH和高盐度条件,采用多种方法,细致考察了TiO_2的吸附和光催化作用。 在超声分散和模拟实际的搅拌分散作用下,采用分光光度法考察了纳米级TiO_2的团聚和沉降。结果表明,悬浊液都会团聚而沉降,而小颗粒的团聚性要强些。颗粒沉降过程可以分为稳定、高速、缓慢三阶段。酸性条件下的稳定性要好于碱性条件,尤其在pH为1的条件下。在不同盐浓度条件下,KCl、NaCl、MgCl_2、CaCl_2、NaNO_3和Na_2SO_4导致TiO_2悬浊液沉降的能力是有差异的。显微镜所观察的团聚体形态与实验结果是相吻合的。 以亚甲蓝为底物,采用纳米TiO_2在不同pH和盐浓度条件下对其进行吸附,并且利用电导率、红外光谱(FTIR)、可见-紫外光(Uv-vis)分析结果来解析相应机理。结果表明,吸附是受到盐浓度影响很大的物理性吸附,吸附率随盐浓度提高最终下降至5%左右;提高温度可以减少吸附平衡时间,在高浓度范围可以小幅度增加吸附率(最大增长率为10%)。离子缔合效应是解析吸附的重要机理。 采用Degussa P25在不同pH和高浓度的NaCl和Na_2SO_4溶液中光催化降解亚甲蓝。利用总有机碳(TOC)测定仪的测定结果显示,在曝气条件下亚甲蓝会发生44%的光化学降解;在高pH条件下,亚甲蓝在高pH条件下降解率可达92%;Cl-对于光催化的遏制作用小于SO_4~(2-);NaCl、Na_2SO_4和pH对于光催化的共同影响基本是三者效应的加和,但存在所谓的“最优遏制效应”。通过高效液相色谱(HPLC)考察阴离子变化的结果表明,吸附于光催化剂表面的阴离子数量随着离子浓度增长而增长,从而也进一步阐释离子吸附影响光催化的机理。 采用Degussa P-25在高浓度的NaCl、MgCl_2、CaCl_2溶液中光催化降解亚甲蓝。利用总有机碳(TOC)测定仪的测定结果表明,Na~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)对于光催化有遏制作用;而Mg~(2+)和Ca~(2+)的遏制作用在不同浓度下存在区别(遏制作用差距在1%-3%范围内)。NaCl、MgCl_2、CaCl_2三种离子共同影响是三者效应的叠加,并且也会出现所谓的“最优遏制效应”。通过电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES)考察阳离子的变化,结果除了继续说明三种阳离子的遏制效应与吸附密切相关外,对于Mg~(2+)和Ca~(2+)在不同浓度下的遏制作用差异也有证实作用,同时也揭示了光催化的遏制效应不仅仅是竞争性吸附所决定的。


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