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择优腐蚀制备新颖金纳米棒异质结构的反应机制及光学和催化性质研究

郭霞  
【摘要】:由至少两种成分或结构组成的杂化或异质纳米颗粒具有很多功能,所以近年来备受关注。金纳米棒异质结构在一些领域有很多无法预知的发展,如调控光学性质或光学和催化性能相结合。本文通过氧化腐蚀得到了很多新型的金纳米棒异质结构。UV-Vis吸收光谱用于跟踪反应进程,同时透射电子显微镜(TEM)用来判断中间产物的结构和成分。具体内容如下: (1)室温下Au@Ag核-壳纳米棒与FeCl_3反应,发生侧面腐蚀,得到了高质量的哑铃状Ag-tipped金纳米棒。通过一系列对比试验发现CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)对核-壳纳米棒侧面的包覆相对弱,所以反应优先在活性高的侧面进行。由于侧面腐蚀会引起纳米棒的有效直径降低,长径比增加,所以LSPR(纵向等离子体共振)峰会向长波方向移动。类似的现象和结果也出现在Au@Pd核-壳纳米棒的腐蚀中,说明这种选择性腐蚀有很大的潜力。在对硝基苯酚的还原中,Ag-tipped金纳米棒体现出比金纳米棒和核-壳纳米棒都高的催化活性。这主要原因来自于Ag-tipped金纳米棒的独特结构和电子效应。 (2)室温下Au@AuAg核-壳纳米棒与Fe(NO3)3反应,得到了由AuAg合金多孔壳层包裹的金纳米棒。壳层中小孔的形成会引起LSPR峰位置急剧红移、强度下降和半峰宽增大。随着去合金的进行,小孔破掉,形成表面粗糙的纳米棒。在接下来的去合金过程中,纳米棒的表面变得相对光滑。反应中间产物的表面结构与吸收光谱和催化活性息息相关。在对硝基苯酚的还原中,多空纳米棒体现出比金纳米棒、核-壳纳米棒和粗糙纳米棒都高的催化活性。该结果说明对异质双金属纳米材料进行去合金是对纳米结构进行雕刻的有效方法,同时为获得具有新奇光学性质和加强催化活性的纳米材料提供了多种可能性。 (3)用金纳米棒做模板,通过简单的一步法成功发展了一维多金属空心结构,如Au@PtAg和Au@RhAg空心哑铃状纳米棒。空心结构的形成涉及金属壳层的生长和金纳米棒的腐蚀。由于金属壳层的生长在金纳米棒的腐蚀之前,所以其成分和与表面分子的相互作用会直接影响接下来的金纳米棒腐蚀。壳层中有比Au更高内聚能的成分,将有利于粗糙结构生长从而利于空心结构的形成。壳层中存在Ag会弱化CTAB对纳米棒侧面的钝化,导致中间优先腐蚀。通过对比试验揭示,金属金是氧气在抗坏血酸的辅助下对其进行氧化。对腐蚀反应的深入和一维多元金属空心纳米结构形成机制的深入了解,为我们制备其他形貌的各向异性空心纳米材料提供了指导。HDB NRs of Au@PtAg加强了OFA的除氢路径,同时在表面上有很少的CO中毒,这可归于电子效应,孔状结构,粗糙表面和一维结构。 (4)银离子与CTAB形成的CTA-Br-Ag~+会吸附在纳米棒的侧面,从而使得腐蚀优先发生在纳米棒的侧面。银离子在纳米材料的腐蚀和异质生长中的作用完全不同。


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