收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

表面活性剂增效修复PAHs污染土壤的影响因素及机制

魏燕富  
【摘要】:随着炼焦和石化产业迅速发展,煤炭、石油中有机物不完全燃烧的加剧,大量多环芳烃进入土壤环境,在土壤中吸附沉积,造成土壤多环芳烃严重污染。如何高效修复多环芳烃污染土壤已成为一个生态修复关注的焦点问题。由于表面活性剂胶束能增溶多环芳烃并将其从土壤中脱除,表面活性剂增效修复(Surfactant enhanced remediation,SER)已成为一种快速且高效修复多环芳烃污染土壤常用的方法,尤其是阴-非混合表面活性剂能够生成混合胶束,减少表面活性剂在土壤上的吸附,更成为SER研究的热点。然而在实际修复过程中,土壤中盐、粘土矿物和碳纳米材料如何影响阴-非表面活性剂对污染土壤的修复,仍然未知。因此,本文围绕着如何提高多环芳烃污染土壤的表面活性剂增效修复这一问题,开展盐、粘土矿物和碳纳米材料对阴-非表面活性剂修复的影响及作用机制的研究,考察表面活性剂在粘土矿物和碳纳米材料上的吸附及模拟,探明多环芳烃在粘土矿物及碳纳米材料和表面活性剂溶液中的分配,系统地研究在这三种因素影响下如何实现高效的土壤修复。论文取得的主要成果如下:(1)盐促进阴-非混合表面活性剂对芘的增溶和洗脱。盐降低混合表面活性剂临界胶束浓度,同时胶束中SDBS质量分数XSDBS增大,更多单体生成胶束;在含盐体系中表面活性剂溶液对芘的摩尔增溶率MSR,胶束-水分配系数Kmc明显提高,偏移系数R增大,因此含盐阴-非混合表面活性剂对菲有更强的增溶能力,标准吉布斯自由能变?GS0明显降低,增溶过程更加容易进行。盐抑制混合表面活性剂TX-100/SDBS在土壤上的吸附,增大溶液中有效表面活性剂浓度,提高芘的洗脱效率;盐促进阴-非混合表面活性剂增溶和解吸的主要机理为盐降低混合阴-非表面活性剂的临界胶束浓度,使得生成的混合胶束数量更多、结构更稳定、相互作用更强。(2)土壤中粘土矿物组成和含量对阴-非混合表面活性剂高效修芘污染土壤有显著影响。在富含高岭土的南方红壤中,单一TX-100比阴-非混合表面活性剂有更好的洗脱效果,在富含蒙脱石土壤中,单一SDBS比阴-非混合表面活性剂有更好的洗脱效果。在蒙脱石及富含蒙脱石土壤中芘更难于解吸,洗脱率低且在洗脱时间内保持不变,而在高岭土及富含高岭土土壤中芘更容易解吸,解吸动力学分别符合一阶模型和二室模型。同时,温度和震荡速率的增大促进芘在土壤和粘土矿物中的去除。TX-100比SDBS增溶能力强,相比于混合表面活性剂,单一TX-100在富含高岭土的土壤中低吸附量,单一SDBS在富含蒙脱石的土壤中低吸附量是单一表面活剂提高洗脱效果的主要机制。TX-100强烈吸附于具有2:1晶型的蒙脱石层间及SDBS与蒙脱石和高岭土中的Ca2+、Mg2+发生沉积是单一表面活性剂比混合表面活性剂吸附量低的主要原因。因此,选择表面活性剂进行增效修复多环芳烃污染土壤时,应充分查明土壤粘土矿物组成,选取最佳的表面活性剂进行增效修复。(3)碳纳米材料会影响表面活性剂对多环芳烃增效修复效果。菲在SDBS溶液中浓度低,更容易吸附到碳纳米材料上,由此降低洗脱效率;与SDBS相比,菲更容易在TX-100溶液中增溶,而在碳纳米管和石墨烯上的吸附量低。因此,TX-100更适合在碳纳米材料存在条件下进行土壤修复。在菲-碳纳米材料-表面活性剂体系中,与碳纳米管相比菲在石墨烯上的吸附损失更少。当表面活性剂浓度高于临界解吸浓度时,菲在表面活性剂和碳纳米材料体系中的水相溶解度呈直线增加。碳纳米管比石墨烯具有更高的碳的含量、比表面积、对菲和表面活性剂TX-100和SDBS吸附量。菲在碳纳米管上的最大吸附量为120mg/g,在石墨烯上最大吸附量为104mg/g,此外菲在碳纳米管和石墨烯上的吸附符合Freundlich模型。表面活性剂吸附实验结果表明碳纳米管(TX-100 833mg/g,SDBS 850mg/g)比石墨烯(TX-100 562mg/g,SDBS 661mg/g)有更大的吸附量。TX-100在碳纳米管和石墨烯上的吸附符合线性模型,而SDBS符合Freundlich模型。因此与石墨烯相比,碳纳米管对表面活性剂增效修复的影响更大。此研究为碳纳米材料存在的条件下高效修复PAHs污染土壤提供科学依据。(4)泥浆反应器有效地对芘污染土壤进行表面活性剂增效修复,芘在1h内即快速达到解吸平衡,增加洗脱温度、搅拌转速、曝气率均促进芘在土壤上的洗脱。其中TX-100表面活性剂最佳洗脱条件:表面活性剂浓度5000mg/L、搅拌速率200rpm、温度45℃、曝气率0.75vvm和泥浆浓度为20%。芘在污染土壤的解吸符合一级动力学模型(吸附曲线拟合系数在99%以上)。表面活性剂浓度、洗脱温度、搅拌速率、曝气率、泥浆浓度等因子对TX-100在富含高岭土土壤上的洗脱有显著的影响,本结果为PAHs污染土壤工程化修复提供有益的技术参考。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前16条
1 孔令军;;哈尔滨大气中PAHs污染特征[J];环境科学与管理;2012年06期
2 钱林波;元妙新;陈宝梁;;固定化微生物技术修复PAHs污染土壤的研究进展[J];环境科学;2012年05期
3 朱利中,王静,江斌焕;厨房空气中PAHs污染特征及来源初探[J];中国环境科学;2002年02期
4 李慧;蔡信德;罗琳;陈来国;郑政委;;某氮肥厂场地土壤PAHs污染特征研究[J];农业环境科学学报;2009年04期
5 侯艳伟;张又弛;;福建某钢铁厂区域表层土壤PAHs污染特征与风险分析[J];环境化学;2012年10期
6 李培军,巩宗强,井欣,许华夏,张春桂,马学军,何耀武;生物反应器法处理PAHs污染土壤的研究[J];应用生态学报;2002年03期
7 赵利容;孙省利;柯盛;;湛江市区不同利用类型土壤的PAHs污染特征和来源[J];土壤学报;2012年04期
8 彭静静;张又弛;侯艳伟;黎慧娟;蔡超;;炼油厂周边PAHs污染土壤中微生物群落结构多样性研究[J];生态环境学报;2011年05期
9 韩景超;毕春娟;陈振楼;吕金刚;周婕成;;城市不同下垫面径流中PAHs污染特征及源辨析[J];环境科学学报;2013年02期
10 李英华;景丽洁;崔俊峰;刘超;郝明春;;吉林市大气中PM_(10)和PAHs污染特征[J];辽宁城乡环境科技;2007年01期
11 孔令军;李海智;;五大连池大气中PAHs污染源解析及控制措施[J];黑龙江环境通报;2012年01期
12 诸卫平;;焚烧稻秆气体中PAHs污染豌豆萌发的研究[J];清远职业技术学院学报;2010年06期
13 张科峰;傅大放;李贺;;不同屋面雨水径流中PAHs污染特性对比分析[J];东南大学学报(自然科学版);2012年01期
14 林康丽;郑森林;宋玉芳;邱晓燕;薛文玲;;蚯蚓体内过氧化物还原蛋白PRDX基因对土壤PAHs污染胁迫的转录响应[J];环境科学;2013年03期
15 黄翠香;张文会;夏燕飞;王荣;董彦;沈向;;公路旁苹果园土壤PAHs污染状况[J];林业科学;2013年10期
16 ;[J];;年期
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 魏燕富;表面活性剂增效修复PAHs污染土壤的影响因素及机制[D];华南理工大学;2015年
2 王静;杭州市空气中PAHs污染源及归宿研究[D];浙江大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 彭欢;上海市室内灰尘中PAHs污染特征、来源及生态风险评价[D];华东师范大学;2011年
2 况敬静;安徽省淮河流域底泥中PAHs污染性状研究[D];安徽理工大学;2007年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978