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木质素模化物热解行为的研究

邓裕斌  
【摘要】:生物质是一种十分重要的可再生能源,而木质素作为生物质里含量仅次于纤维素的重要组成部分,在热化学转化利用方面自然备受关注。由于真实木质素不仅结构复杂,反应性质也非常复杂,所以研究其反应机理一般会选择从其模化物开始。本文为了探究木质素的热降解性质,也选择了木质素模化物作为研究对象,并由浅入深地对木质素模化物的热解行为进行了研究。在研究的过程中,我们主要开展了以下的工作并在其中取得了一些成果:首先对三种愈创木基型的单体模化物(香草醛、香草酸和香草醇)以及一种二聚体模化物(对苄氧基苯酚)进行了Py-GC/MS分析,得到了它们的产物分布;然后以此为依据设计了这些反应物在热解时可能进行的反应路径;之后通过量化计算,得到了进行这些反应路径所需要的活化能;最后,根据活化能以及其它的一些影响因素分析出可行路径,并归纳出木质素模化物的一些热解行为。对比三种单体模化物的热解产物后可以发现,香草醛在低温下几乎没有产物生成,所以香草醛的热稳定性要比香草酸与香草醇高;而分析它们的计算结果后可以发现,它们的共同产物愈创木酚更倾向于通过共同产物协同过程生成,而且它们进行特征官能团脱除反应与特征热解反应的趋势都不同。对苄氧基苯酚的Cα-O键解离能最低,因此这是最有可能优先反应的位点,所以实验能检测出高产率的联苄。剩下的一次产物,对苯醌的生成是一个吸热反应,而对苯二酚则是一个放热反应,所以实验结果里对苯二酚更容易生成。至于它们的二次产物,由于生成所需的活化能较高,所以产率都并不高。对另外一个α-O-4二聚体——苯酚基甘油-α-苯基醚计算后发现,其初次裂解时最有可能断裂的键位是Cα-O键和Cα-Cβ键,主要产物是小分子物质和酚类化合物,这与β-O-4型的热解产物在种类、结构和优先性上是不同的。


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