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二茂铁/偶氮苯基聚合物的刺激响应自组装

柯康  
【摘要】:多重刺激响应两亲性聚合物能够对环境的多种刺激进行响应,并且通过不同敏感基团的结构变化,聚合物的亲疏水性能具有多重变化。这些聚合物能够适应复杂的环境变化,满足体系目标的多样化需求,使得其对于现实环境具有更好的适用性。二茂铁基团(Fc)在氧化还原刺激下会发生Fc与Fc+的可逆转变,并会较大的改变基团的亲疏水性。在光刺激下偶氮苯基团(Azo)能够进行反式构象和顺式构象的可逆转变,从而引起其亲水性较小的变化。β-环糊精(β-CD)可以分别与Fc以及Azo进行包和和解包和,改变聚合物的分子结构以及亲疏水性。在本论文中,我们设计并合成了一种双重刺激响应性两亲性聚合物FcC11AzoPEG,该聚合物的亲水部分是分子量为5000的聚乙二醇单甲醚PEG链段,疏水部分是同时具有Fc和Azo基团的支链小分子。我们研究了FcC11AzoPEG的刺激响应自组装以及与β-环糊精的主客体自组装性能,并且将其刺激响应自组装应用于药物缓释之中。在第二章中,我们介绍了FcC11AzoPEG聚合物的合成过程。对于每一步合成产物,我们均通过薄层层析色谱、傅里叶红外吸收光谱、1H核磁共振氢谱进行了表征与确认。通过表征,表明已成功合成出目标产物FcC11AzoPEG,为后续对其自组装性能以及主客体自组装的性能研究提供了基础。在第三章中,我们研究了FcC11AzoPEG聚合物的刺激响应自组装性能。通过紫外可见吸收光谱,证明了偶氮苯基团具有慢的光可逆刺激响应性能,二茂铁基团具有快的氧化还原可逆刺激响应性能。由于不同刺激引起的敏感基团的变化,使得聚合物在光照、氧化还原、光照+氧化还原条件下,相应状态下聚合物的临界胶束浓度和胶束直径依次增大,说明了聚合物的亲疏水性对聚合物聚集形貌的影响。我们将聚合物对两种刺激的快慢响应和亲疏水性能的递进变化应用于药物缓释当中,设计出了能够对药物释放速率和释放量进行精准调控的体系:在紫外光照下,药物能够缓慢的少量释放;在氧化条件下,药物能够快速的中等量的释放;在紫外光照+氧化条件下,药物能够大量释放。相对其他药物释放体系,该体系能够针对不同病情需求,实现药物精准投放,具有更好的适用性。在第四章中,我们研究了FcC11AzoPEG聚合物与β-环糊精的主客体自组装性能。当在聚合物溶液中加入β-环糊精(β-CD)之后,β-环糊精会与二茂铁基团通过主客体包和作用形成β-CD/Fc状态包和分子,并且由于偶氮苯的刚性以及β-环糊精的氢键作用,β-CD/Fc自组装形成规整的纳米线结构。当对β-CD/Fc状态的聚合物的二茂铁基团被氧化之后,β-环糊精一部分会脱离FcC11AzoPEG聚合物进入水中,形成球形胶束;另一部分β-环糊精会转移包和到偶氮苯基团之上形成β-CD/Azo包和物,因为二茂铁盐具有离子排斥作用,β-CD/Azo状态的包和物会形成梭形胶束。当用紫外光照射β-CD/Azo状态的包和物后,β-环糊精会转移到PEG链段上进行包和,此时β-CD/PEG状态聚合物会形成球状胶束。


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