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铁基碳纳米复合纤维的制备及其氧还原催化性能的研究

陈仁序  
【摘要】:燃料电池作为一种清洁、高效且可持续的新能源体系被认为是缓解能源危机和环境问题的有效途径之一。目前,尽管燃料电池在众多结构和关键技术方面已取得一定突破,但离真正的大规模商业化应用仍有较大的距离。其中,高昂价格的阴极催化剂是制约其商业化应用的关键因素。其主要原因在于,相比燃料在阳极的氧化,阴极氧还原反应的动力学过程缓慢且伴随着较高的过电位,为了获得较高的功率密度,当前普遍使用贵金属Pt作为催化剂来加速其反应速率,但Pt作为一种稀缺资源,其价格昂贵,从而严重制约了其大规模商业化应用。因此,开发具有高催化性能且成本低廉的阴极氧还原催化剂,对加快燃料电池的商业化进程具有重要的现实意义。基于以上考虑,本论文的研究工作主要集中在开发新型高活性、高稳定性的非Pt氧还原催化剂,具体的研究内容及结论如下:1.我们以C15H21FeO6和PAN为前驱体,通过静电纺丝技术成功制备出了嵌铁的碳纳米纤维(Fe-N-CNFs)。研究发现,向碳纤维中引入铁可以显著提高碳纤维的石墨化程度,而且石墨化碳以壳层的形式均匀的包覆在铁纳米粒子周围。电化学测试结果表明,制备得到的Fe-N-CNFs具有较好的氧还原催化性能,其催化氧还原的起峰电位和半峰电位分别达到了0.89 V和0.70 V,同时也具备良好的循环稳定性。其催化性能的提高主要源于碳纤维导电性的提高,以及在热处理过程中,铁与壳层碳在两相界面处相互作用形成了碳化铁,从而提供了丰富的氧还原的催化活性位点。2.在上述工作的基础上,我们通过向纺丝前驱体C15H21FeO6和PAN中加入石墨烯和纳米SiO2,成功制备出了石墨烯限域的嵌铁多孔碳纳米复合纤维(GP-Fe-N-CNFs)。研究发现,石墨烯的引入可以有效阻隔金属铁在热处理过程中的迁移团聚,同时还能够作为催化剂集流体方便电子的快速传输。而纳米SiO2的引入可以有效丰富碳纳米纤维的孔道,从而能保证催化剂高的活性面积和利用率,并提供高效的氧传递通道。基于以上结构优点,GP-Fe-N-CNFs在碱性和酸性介质中均展现出优越的氧还原催化活性,尤其是在碱性介质中,其催化氧还原的起峰电位和半峰电位分别达到了1.02 V和0.85 V,10000次循环后其半峰电位仅衰减15.1 mV,催化活性和稳定性两项指标都优于商业Pt/C,从而展现出非常潜在的应用前景。


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