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三螺杆挤出机制备聚烯烃基石墨导电复合材料的性能研究

张天然  
【摘要】:随着电子电气工业的发展,填充型聚合物基导电复合材料因其成本低廉,加工方便,可成型性好,电导率可调等优点而得到越来越广泛的应用。导电填料在聚合物基体中的分散效果决定了复合材料导电性的优劣,三螺杆挤出机具备优异的混炼性能,十分适合制备聚合物基导电复合材料。本论文首先通过数值模拟方法研究了一字型三螺杆挤出机的混炼特性,然后选择高密度聚乙烯(HDPE)和聚丙烯(PP)为聚合物基体,石墨纳米片(GNP)为导电填料,通过三螺杆挤出机制备了HDPE/GNP以及HDPE/PP/GNP导电复合材料,并研究了组分配比,挤出机工艺参数对复合材料微观结构,导电性能,力学性能,加工流变性能的影响。数值模拟结果表明,一字型三螺杆挤出机均化段平面流场的流动速率,剪切速率数值均随螺杆转速的增大而呈近似线性增大。剪切应力也随螺杆转速的增大而增大,但增幅会逐渐放缓,分散指数则对螺杆转速没有依赖性。流场中高剪切应力区主要出现在螺杆与机筒间隙处以及三根螺杆之间的啮合区。而高分散指数区则出现在高剪切速率区域与低剪切速率区域的交界区域。模拟加工时间的增加和螺杆转速的增大都有利于更多的物料粒子经历高剪切应力,而螺杆转速的影响更为显著。粒子经历最大分散指数的概率分布会随着模拟加工时间的增加而更多向高分散指数方向分布,但对螺杆转速没有依赖性。HDPE/GNP复合材料在GNP含量约为9wt%时达到导电逾渗阈值,此时电导率达到10~(-5)S/cm数量级,当GNP含量为15wt%时,电导率达到10~(-3)S/cm数量级。随着GNP含量的提高,复合材料的拉伸和冲击性能大幅降低,弯曲性能则不断提高。熔体剪切粘度随GNP含量提高而增大,但在高剪切速率时影响较小。三螺杆的加工参数对复合材料的性能有一定影响,当加工温度为205℃-225℃,螺杆转速为80rpm时,复合材料的导电和力学性能较佳。HDPE/PP/GNP复合材料在微观结构上,GNP优先分布在HDPE相中形成双逾渗结构,导电逾渗阈值相比HDPE/GNP复合材料降低至约6wt%。随着GNP含量的提高,复合材料的拉伸和抗冲击性能大幅降低,弯曲性能则先升高后降低。HDPE/PP基体配比对复合材料的微观结构和导电性影响显著,GNP含量一定时,当HDPE/PP质量比例为50:50时,电导率最高。三螺杆的加工参数对复合材料的结构和性能影响明显,当加工温度为185℃,螺杆转速为80rpm时,复合材料的导电和力学性能较佳。


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