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过渡金属化合物基柔性超级电容器的制备及其电化学性能研究

伍鹏  
【摘要】:超级电容器作为一种重要的能量存储器件因为具有超快的充放电速度和超长的循环寿命等优点,以电子电源或电动电源的形式己经被广泛应用于各个领域。然而,超级电容器的能量密度相对于其他能量存储设备略显不足,目前通用的金属集流体占比较重,使得超级电容器中含有过多过重的不贡献电化学储能容量的“多余”部分。针对此问题,本论文主要研究和设计了性能优异且不含金属集流体的柔性自支撑正、负极材料,并组装、匹配成非对称水系以及全固态柔性超级电容器器件,通过增加活性物质比重和工作电压窗口的办法得到了高能量密度的超级电容器电极材料和器件。主要的工作和研究成果如下:(1)为了探索高性能柔性超级电容器负极材料,我们通过对碳纤维布在空气中进行控制退火处理的办法,制备了高电化学活性的柔性自支撑碳基负极。活化后的碳布在中性Na_2SO_4溶液中展现出宽的电化学储能电势窗口、较高的电容容量、以及优秀的循环性能;同时,该柔性碳布纤维在2 M的KOH溶液中也表现出优秀的性能。(2)通过高温水浴的方式成功地使MnO_2均匀生长在了酸处理后的碳纳米管(CNT)表面得到MnO_2@CNT正极材料,进而通过真空抽滤的方法将MnO2@CNT和CNT依次抽滤成多层膜,得到无金属集流体的柔性自支撑MnO_2@CNT/CNT薄膜电极,该薄膜电极表现出高达177.5 F cm~(-3)(0.2 A g~(-1))的体积比电容、电流密度从0.2 A g~(-1)提升到5 Ag~(-1)时质量比电容仅损失15%的优秀倍率性能以及超强的稳定性。我们将其制备成柔性对称超级电容器器件,该电容器表现出较低的电子电阻和优秀的电化学性能。(3)通过一种简单的溶液共沉淀反应制备出了NiCo_2O_4@CNT前驱体(NiCo_2O_4@CNT Pre),再通过空气退火得到NiCo_2O_4@CNT Air复合材料,其在比电容高达1590 F g~(-1)(0.5 A g~(-1))。为了进一步评估NiCo_2O_4@CNTs复合材料的实际应用,我们制备了一种轻质、柔韧、自支撑的超薄正极薄膜Ni Co_2O_4@CNT/CNT,最后用该薄膜作正极、碳布做负极成功制备出全固态不对称电化学超级电容器(ASC)。所获得的柔性ASC不仅在0.55 KW kg~(-1)(两个电极膜的重量)下表现出27.6 Wh kg~(-1)的高能量密度,而且具有优异的循环稳定性(在5,000次循环后仍保持95%的初始电容)和很高的弯曲可折叠性能。(4)先后通过常温共沉淀法、离子交换反应、低温退火处理得到结晶度低的NiCo_2S_4@CNT复合电极材料,进而利用该材料和CNT物理复合得到具有高导电性,高孔隙率的柔性自支撑NiCo_2S_4@CNT/CNT薄膜电极,该薄膜电极不仅表现出出高达443F cm~(-3)的体积比容量,而且呈现出优秀倍率性能和超过25000次的循环稳定性。将其制备成柔性非对称超级电容器器件,该电容器器件表现出优异的整体高能量密度和功率密度,表明其具有很好的商用前景和应用价值。本论文围绕低成本、环境友好、制备方法简易、可大规模生产的方法,分别制备了超级电容器柔性自支撑碳布纤维负极材料以及MnO_2@CNT/CNT、NiCo_2O_4@CNT/CNT、NiCo_2S_4@CNT/CNT三种正极薄膜。并由它们组装了一系列全固态柔性非对称超级电容器,并对其电化学性能做了系统的研究。这些研究对全固态柔性超级电容器的设计和商业化应用具有十分重要的意义。


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