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催化甲苯与甲醇侧链烷基化反应制取苯乙烯和乙苯的研究

陈立斌  
【摘要】:采用阳离子交换的X型沸石作为甲苯和甲醛醇侧链烷基化制取苯乙烯和乙苯反应的催化剂。研究了甲苯烷基化反应的规律。随着X型沸石上阳离子种类的不同,烷基化反应或者发生在苯环上或者发生在侧链上。多价阳离子和半径小的单价阳离子(如锂)交换上X型沸石在其表面产生酸中心促进甲苯苯环烷基化产生二甲苯;除锂之外其余碱金属离子交换上X型沸石在其表面产生碱中心促进甲苯侧链烷基化产生苯乙烯和乙苯。本文还探讨了不同类的双离子交换上X型沸石产生酸碱中心对甲苯侧链烷基化的协同促进作用。例如锂和铯双离子交换上X型沸石,当Li/Cs+Li的摩尔比为0.18时,活性最佳。其次还研究将硼、铜、银等元素分别引入X型沸石后,对甲苯侧链烷基化的促进作用。最后,本文考察了沸石催化剂的表面酸碱性能、催化活性和静电势(e~2/r)的内在关系。提出e~2/r值为0.65时,酸碱性适度,催化活性最好。并对静电势参量与红外光谱数据以及量化计算的前沿分子轨道的电荷密度分布进行了关联。


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