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乙醇常压气相羰基化Ni-Zn/C催化剂研究

彭峰  
【摘要】:本文是在国内丙酸全部依赖进口的状况下,进行乙醇常压气相羰基化合成丙酸及丙酸乙酯催化剂的开发研究的,对Ni-Zn/C催化剂的制备、表征、羰化反应工艺、反应动力学及机理进行了系统的研究。 (1)对催化剂载体活性炭进行了表面结构、晶相结构、吸附性能、酸性及孔结构的系统表征。确定了水洗活性炭为乙醇气相羰基化的最佳载体,Ni为最佳活性组分,Zn的加入能提高反应的活性及选择性。Ni-Zn/C催化剂最佳组成为5wt%Ni-3.5wt%Zn,最佳制备程序为:先在活性炭上浸渍负载Zn,干燥后再浸渍负载Ni。 (2)对乙醇常压气相羰基化反应工艺条件进行了评价。最佳反应条件为:温度250℃,乙醇空速0.83ml/gCat.h,CO/C_2H_5OH/C_2H_5I=2/1/0.1(mol);在此条件下乙醇转化率98%,羰化产物选择性70%,摩尔收率68.5%。若以丙酸为目的产物,最佳条件为:温度260℃,乙醇空速0.83ml/gCat.h,CO/C_2H_5OH/C_2H_5I=4/1/0.1(mol),在此条件下丙酸占羰化产物的99%以上,丙酸摩尔收率65%。 (3)提出了一种程序升温焙烧(TPC)法并建立了热分析模型来表征催化剂的焙烧分解。采用TPR表征了活性组分之间及活性组分与载体之间的相互作用,并提出了一种计算[H]m的方法来研究催化剂的还原动力学。用TPD技术对CO、C_2H_5I的吸附、脱附性能进行了表征,研究了CO在催化剂上的三类吸附中心,关联了CO的吸附与乙醇羰化活性、选择性的关系。分析表明Zn的加入能增强CO在具有羰化功能活性位上的吸附。 (4)采用AES、XRD、XPS、SEM-EDS等分析手段对催化剂反应前后的表面组成、物相结构、表面键合状态、形貌等进行了表征。结果表明:在反应条件下催化剂是非晶态结构,Zn促使这种非晶相转变并增强了它的稳定性,催化剂活性组分在碘乙烷作用下转化而成的非晶相是乙醇羰化反应的活性相;在碘乙烷作用下活性组分形成了稳定的碘化物,AES、XPS都证明了ZnI_2的存在;反应后Zu在催化剂表面上的富集大大降低,而Ni保持不变,Zn起到保护作用,反应后再加热还原又能恢复原状;催化剂反应


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