收藏本站
收藏 | 论文排版

非晶态NiB合金催化剂的性能及其改性研究

石秋杰  
【摘要】:本文采用化学还原法制备了非晶态NiB及NiBRE合金催化剂,采用化学还原法与机械混合或与浸渍相结合的方法制备了固定化NiB及NiBRE合金催化剂.运用脉冲微反和连续微反技术以苯乙烯加氢、苯加氢、乙炔选择性加氢和二氧化碳甲烷化反应为探针反应首次系统地考察了14种稀土离子和5种不同的载体对非晶态NiB合金催化剂的加氢反应活性及稳定性的影响,同时也考察了还原剂浓度、热处理温度、氧化还原等对非晶态NiB合金催化剂性能的影响。用脉冲二硫化碳中毒法测定了催化剂的抗硫性.采用XRD、ICP、DSC、TEM、CO化学吸附法、TPR、TPD、TPSR、XPS等技术研究了改性前后NiB合金的体相及表面性质如结构、组成、热稳定性、粒子大小和形态、活性镍表面积、还原性能、吸附性能、表面酸性、活性中心类型及性质、表面组成和电子状态等.采用TG方法进行分析研究NiB合金催化乙炔选择性加氢反应迅速失活的原因,及稀土和载体对NiB合金抗积炭性能的影响.应用酸改性载体海泡石,用N_2吸附法测定了酸改性对其比表面和孔径分布的影响,并将它们与活性关联,得到了一些有意义的结论.本文还首次进行了非晶态NiB合金催化苯加氢脉冲反应动力学的研究,提出了活化能的求取方法,并推测了该类催化剂上气相苯加氢反应机理.研究结果表明当还原剂硼氢化钾浓度为3.0M、热处理温度为493K时NiB合金呈现最佳活性;稀土和载体对NiB合金具有明显的改性作用,增强了它的催化加氢活性、稳定性和抗硫性.稀土和载体对非晶态NiB合金的影响既存在结构效应又存在电子效应.它们增加了Ni上的电子密度和分散度,使得NiB合金表面存在的氧化镍易被还原、而Ni-B-O物种不易被还原,同时也改变了NiB合金对反应物氢的吸附强度。由于存在稀土或载体与Ni合金间的相互作用降低了反应的活化能。在非晶态NiB合金表面存在三种氢吸附中心,中、高温吸附中心为反应的活性中心。非晶态合金催化剂催化的气相苯加氢反应遵循Langmuir-Hinshwood机理,反应的活性中心座数为2,反应为双中心机理.稀土和载体加入后不改变活性中心座数。比较制备固定化合金催化剂的两种方法可知浸渍还原法优于机械混合法。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 石秋杰,李万刚,谌伟庆;稀土对非晶态RuB/膨润土合金催化剂性能的影响[J];稀土;2005年04期
2 祁德祥;;天然气转化催化剂的研究方向[J];化学工业与工程技术;2007年S1期
3 宋云;李伟;王镇宇;孙丽丽;张明慧;陶克毅;;NiB/SiO_2非晶态合金催化剂用于糠醇加氢制四氢糠醇的研究[J];燃料化学学报;2006年04期
4 李丹;陕绍云;贾庆明;蒋丽红;王亚明;;镍系非晶态合金的研究进展[J];材料导报;2010年S2期
5 帅达;黄朋勉;杨春子;夏志维;徐果果;刘自力;董君英;伍玉刚;马岚;;海泡石载体催化剂的研究进展[J];广州化工;2011年04期
6 汪玉;陈雪莹;乔明华;贺鹤勇;;非晶态合金催化剂的设计合成和有序组装[J];石油化工;2011年05期
7 葛少辉;吴志杰;张明慧;李伟;牟诗诚;陶克毅;;超声波对NiB非晶态合金催化剂性质的影响[J];分子催化;2006年03期
8 于漧;非金属矿用作化肥载体的概况[J];化肥工业;2005年05期
9 沙子健;王新;刘日春;李红梅;吴山;;离子液体中NiB非晶态合金的制备与表征[J];中国西部科技;2010年34期
10 任行涛;伦志红;栗同林;赵岚;;金属助剂对非晶态合金催化剂改性研究进展[J];石化技术;2006年04期
11 张艳霞;白雪峰;李猛;;非晶态合金催化剂的制备与改性技术进展[J];化学与粘合;2009年03期
12 李松军,罗来涛,郭建军;Ni/sepiolite催化剂的改性研究Ⅱ.载体的改性[J];南昌大学学报(理科版);2001年03期
13 张香文;熊中强;米镇涛;;SRNA-4非晶态合金催化双环戊二烯液相加氢反应研究[J];高校化学工程学报;2006年04期
14 李玉平,卢君,郑廷秀,刘付胜聪;海泡石在杀虫建筑涂料研制中的应用[J];非金属矿;2004年01期
15 林燕;张平;任朝辉;朱志强;封丽;;适合果蔬流通乙烯吸收剂的研究[J];食品工业科技;2010年06期
16 鲁奇林;杨壬午;;络合催化剂的多相化[J];辽宁师范大学学报(自然科学版);1991年01期
17 常慧,王萍,夏蓉晖,曹强,王禾,徐泽辉;镍基催化剂的制备及其催化加氢性能[J];金山油化纤;2004年01期
18 陈光荣;周又平;;微量稀土的共沉淀分离Ⅱ.氢氟酸溶液中难溶汞盐作载体[J];安徽工业大学学报(自然科学版);1986年02期
19 杨沂凤;黎先财;赖志华;陈娟荣;;不同稀土及不同含量的助催化剂对重整反应的影响[J];稀土;2006年03期
20 韩长秀;林徐明;张宝贵;;载体TiO_2对Co-P非晶态合金性质的影响[J];化学学报;2007年09期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 万鹰昕;刘丛强;;腐殖酸对高岭土吸附稀土元素影响的实验研究[A];第六届全国环境地球化学学术讨论会论文摘要汇编[C];2002年
2 李和平;王晗;;重新分析微稀土耐候钢中稀土元素的作用[A];全面建设小康社会:中国科技工作者的历史责任——中国科协2003年学术年会论文集(上)[C];2003年
3 杨庆祥;;稀土元素对轧辊钢组织性能影响的研究进展[A];全国轧辊技术研讨会论文集[C];2005年
4 李晖;郭明;田红;何飞跃;;合成具有类金刚石结构的稀土草酸配合物的新方法[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(下册)[C];2006年
5 张宗清;叶笑江;;稀土元素的质谱同位素稀释分析和~(143)Nd/~(144)Nd比值的精确测定方法[A];中国地质科学院地质研究所文集(17)[C];1988年
6 张麟;潘仕荣;刘毅;毛忠泉;黄展云;陈弟虎;;稀土铈掺杂的非晶碳薄膜的微结构及其抗凝血性能的影响[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(5)[C];2007年
7 宋苏顷;林学辉;夏宁;;阳离子交换树脂分离富集-电感耦合等离子体直读光谱法测定大洋多金属结核中的稀土元素及钪[A];第九届全国稀土分析化学学术报告会论文集[C];2001年
8 赵贵文;陈为钧;;稀土元素对植物光合生理效应的作用机制[A];中国稀土学会第四届学术年会论文集[C];2000年
9 赵贵文;陶冶金;黄勤妮;;我国稀土元素植物无机化学的近况及展望[A];第九届全国稀土分析化学学术报告会论文集[C];2001年
10 申治国;杨维东;刘洁生;车军;谢立民;;长期低剂量喂饮稀土钆对小鼠脑中微量元素含量的影响[A];第九届全国稀土分析化学学术报告会论文集[C];2001年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 石秋杰;非晶态NiB合金催化剂的性能及其改性研究[D];华南理工大学;1998年
2 史萍;稀土元素镧在植物细胞中的定位及对细胞产生生理生化效应的机制研究[D];兰州大学;2001年
3 张鑫;安徽铜陵矿区重金属元素释放迁移地球化学特征及其环境效应研究[D];合肥工业大学;2005年
4 何蔓;等离子体质谱(ICP-MS)/痕量稀土成份及形态分析研究[D];武汉大学;2004年
5 薛寒松;稀土掺杂二氧化钛纳米管模板法制备及光催化性能研究[D];重庆大学;2008年
6 王明星;机械振动及稀土锶复合对镁合金组织性能及夹杂物的影响[D];吉林大学;2008年
7 胡长员;碳纳米管功能化及其负载非晶态NiB合金催化剂的加氢性能研究[D];南昌大学;2006年
8 王敏炜;碳纳米管的制备及负载非晶态NiB合金的催化性能的研究[D];华南理工大学;2003年
9 居艳;碳纳米管负载非晶态镍磷的催化性能研究[D];南昌大学;2005年
10 项益智;基于脂肪醇为氢源的加氢反应体系的构建及诱发机制研究[D];浙江工业大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 尹淑美;非晶态合金NiB催化α,β-不饱和醛酮选择加氢动力学研究[D];大连理工大学;2007年
2 樊金龙;乙酰丙酸加氢反应生成γ-戊内酯过程中相关溶解度的研究[D];北京化工大学;2010年
3 谭凤宜;固定床法萘催化加氢合成十氢萘工艺研究[D];南京工业大学;2006年
4 牛渭玲;新型钌—膦络合物的合成及其催化芳基酮加氢研究[D];四川大学;2003年
5 张建伟;不同溶剂中乙酰丙酸加氢转化为γ-戊内酯的研究[D];北京化工大学;2010年
6 潘永建;空白罪状若干问题研究[D];郑州大学;2005年
7 袁中立;企业思想政治工作与企业文化建设的对接研究[D];哈尔滨工程大学;2005年
8 王子飞;司法权的载体研究[D];安徽大学;2005年
9 马金阳;壳聚糖颅内局部缓释化疗载体的初步研究[D];武汉大学;2005年
10 曹建峰;b轴定向MFI型沸石膜的合成[D];大连理工大学;2006年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 ;含稀土元素的低成本粉末冶金钛合金[N];中国高新技术产业导报;2006年
2 白木;具有独特属性的稀土材料[N];大众科技报;2009年
3 张学铭;稀土元素的今昔[N];中国化工报;2001年
4 顾友;最稀少的稀土元素——铥[N];中国有色金属报;2006年
5 西北农林科技大学动物科技学院 汪水平田渊 王文娟;稀土元素在畜牧业上的研究与应用[N];中国畜牧兽医报;2008年
6 全国稀土农用研究中心供稿;稀土元素:农林苑中显身手[N];中华合作时报;2003年
7 维明;什么是稀土[N];北京科技报;2001年
8 徐立铨;神奇瑰宝海泡石[N];中国矿业报;2003年
9 记者 滕艳 周志兴;稀土元素丰缺影响信丰脐橙品质[N];地质勘查导报;2007年
10 左佳齐;为了催化领域的梦想[N];中国石化报;2001年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978