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甲苯氧化甲基化制苯乙烯催化剂研究

董新法  
【摘要】:甲苯氧化甲基化(甲苯与甲烷氧化交联)反应生产苯乙烯是一种经济上可望与传统苯乙烯生产方法相竞争的新工艺。采用共沉淀法和浸渍法,制备了一系列双碱金属化合物促进的双碱土金属氧化物催化剂M_1A+M_2A/MgO-M_3O(M_1,M_2=Li,Na,K;M_3=Ca,Sr,Ba;A=SO_4~(2-),NO_3~-,Cl~-,OH~-),并对这一能有效进行甲苯氧化甲基化反应生产苯乙烯的催化剂体系进行了较为系统的研究。 在常压固定床微型反应装置上,以共进料稳态操作方式对催化剂进行了活性评价。确定Na~+-K~+/MgO-CaO(5:5:45:45mol%)为甲苯氧化甲基化反应催化剂的最佳组成,且碱金属助剂的前驱体为碱金属的硫酸盐时催化剂的活性最高。 对催化剂的反应工艺条件进行了考察,发现所制备催化剂的最佳反应温度为750℃,最佳空速为14000ml/g.h,最佳原料气分压比为C_7H_8∶CH_4∶O_2∶N_2=1∶11.2∶2.1∶10.4。在上述反应工艺条件下,催化剂上甲苯的转化率为49.3%,C_8的选择性为47.3%,C_8的收率为23.3%。实验表明,Na~+-K~+/MgO-CaO(5:5:45:45mol%)催化剂具有相当好的反应稳定性,且在反应过程中可以较好地抑制积碳现象。 利用XRD、AES、XPS、TPD、DTA/TG、SEM等技术对催化剂表面组成、物相结构、表面键合状态、碱性和碱强度分布、吸脱附特性及催化剂的焙烧过程等进行了分析表征。结果表明:Na~+-K~+/MgO-CaO(5:5:45:45mol%)催化剂属于粗孔、小比表面积类型的催化剂。新鲜Na~+-K~+/MgO-CaO催化剂主体物相为立方面心结构的MgO和CaO晶型,碱金属硫酸盐助剂在焙烧后大部分由正交的Na_2SO_4和K_2SO_4晶型变成六方的KNaSO_4晶型。反应后Na~+-K~+/MgO-CaO催化剂的物相结构没有变化。


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