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直接甲醇燃料电池的基础研究

蒋淇忠  
【摘要】:直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell,简称DMFC)是直接利用甲醇作为阳极燃料的质子交换膜燃料电池,无需甲醇转化装置,具有系统结构简单、体积能量密度高、燃料补充方便、工作温度低、启动快等优点,特别适用于便携式移动电源、电动汽车等。本工作合成了用于直接甲醇燃料电池甲醇氧化电催化剂,探索性地制备了DMFC膜电极,设计、制备、组装了DMFC单电池系统和三电池电堆,为DMFC的实用化研究迈出第一步。 通过大量的文献查阅,选择以高导电、高比表面积的碳黑为载体的Pt基二元合金负载型催化剂作为甲醇氧化电催化剂。用H_2O_2还原法合成了Pt—Ru/C,以期替代已商品化的Johnson Matthey同类催化剂;利用Mo元素良好的抗CO中毒的能力,选择KBH_4还原法合成了Pt—Mo/C催化剂,通过循环伏安扫描以及电流—电位极化曲线测定,确定Pt—Mo/C催化剂中Pt与Mo的最佳原子比为3:1。通过循环伏安扫描发现,制备催化剂的甲醇氧化电位低于Johnson Matthey催化剂,而氧化活性与之相当,达稳定氧化电流后经过多次扫描不产生震荡。 通过对催化剂进行XRD、XPS以及TPD表征,发现,Pt-Ru/C催化剂中Pt和Ru均以氧化物形式存在,并且Pt与Ru之间还存在相互作用;Pt-Mo/C催化剂中Pt主要以零价态形式存在,而Mo则以氧化物形式出现。以甲醇、CO和CO_2为吸附质的TPD结果表明,制备催化剂具有适宜的吸附强度,导致其具有较好的甲醇氧化活性和稳定性。 摸索了直接甲醇燃料电池膜电极的制备工艺,设计、组装了单电池系统来考察阳极电极制备工艺,提出优化的工艺方法和工艺参数:30%PTFE憎水化处理碳纸;扩散层的制备采用刷涂法,其中PTFE最佳含量为5wt%;催化剂选用20wt%Pt—Ru/C,催化剂层中催化剂优化含量为0.6mgPt/cm~2,Teflon—C、Nafion的最佳用量分别为0.3mg/cm~2、0.5mg/cm~2。 优化了单电池的操作参数。单电池性能随着工作温度上升而提高,选择80℃为考察温度;单电池膜电极有效面积为9cm~2,甲醇水溶液最佳浓度为2.5M,甲醇水溶液最佳流量为0.6ml/min;随着氧气压力的升高,单电池的性能明显增强,阴极尾气排放量对电池性能影响不大。单电池输出电压为


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