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金属有机骨架MOF-5膜的制备及其CO_2气体渗透分离性能

赵祯霞  
【摘要】:随着人类社会现代化进程的加快,化石能源的大量消耗致使温室气体CO_2的排放量与日俱增,导致的全球气候变暖问题引起了国际社会严重关注,已成为二十一世纪人类社会面临的最为迫切需要解决的重大问题之一。膜分离技术将是从各类工业排气中捕获CO_2最为有效的技术之一。在膜分离技术中,发展新型的膜材料将成为技术的关键。本文主要研究一种新型的金属有机骨架MOF-5膜以及其对CO_2气体的渗透分离性能。论文工作主要涉及合成金属有机骨架材料MOF-5晶体,制备MOF-5晶体膜以及孔隙结构表征,测定CO_2在MOF-5颗粒的吸附热力学和动力学,测量若干单组份、CO_2混合气体在MOF-5晶体膜中渗透扩散行为和分离因子,属于化学工程和膜科学的研究领域,具有科学研究价值和实际意义。 本文研究了MOF-5晶体合成的反应条件对MOF-5晶体的表面形貌、晶体结构和孔隙结构等物理化学性能的影响。利用SEM、XRD和N_2吸附/脱附等温线对所制备的MOF-5晶体进行表征分析。研究结果表明:以二甲基甲酰胺为溶剂,将Zn2+/对苯二酸摩尔配比为2.7的合成液中置于130°C下反应4小时可得到小颗粒(40-60μm)和高比表面积( S Langmuir=2500m2/g)的MOF-5晶体。 本文研究了CO_2在MOF-5晶体颗粒上的吸附相平衡和动力学。采用重量法测定了CO_2吸附等温线和动力学曲线,估算出CO_2气体在MOF-5上的扩散系数、等量吸附热和吸附活化能。结果表明:常压下,MOF-5晶体颗粒对CO_2的吸附容量很大,明显高于相同条件下在活性炭和13X分子筛的吸附量;CO_2在MOF-5晶体颗粒上的扩散系数约在10-8cm2/s范围内,明显高于CO_2在13X分子筛中的扩散系数。该结果首次揭示了CO_2在MOFs材料上具有很好的吸附扩散行为,是本文重要的新意之处。 本文提出采用二次生长法在α-Al2O3支撑体上制备MOF-5晶体膜,研究了晶体涂布方式、悬浮液以及二次长膜中各类工艺条件对MOF-5晶体膜生长的影响。研究结果表明:采用浸润式短时间连续多次涂布的方法有助于获得覆盖度高且厚度适中的MOF-5晶种层;在二次长膜过程中,添加EDIA可以有效减弱BDC对MOF-5晶种的溶解作用,有助于获得连续致密生长的MOF-5晶膜层;通过对工艺条件的优化,获得制备MOF-5晶体膜新工艺,研制出晶体颗粒2-3μm和膜厚6-7μm的超薄型MOF-5晶膜层。这是目前所报道的晶体颗粒最小且膜厚最薄的MOF-5晶体膜,这是本文重要的创新之处。 本文研究了定量表征和鉴别MOF-5膜缺陷程度的方法,提出采用2-二环己膦基-2'-(N,N-二甲胺)-联苯(DCPDMA)分子定量表征和鉴别MOF-5膜的缺陷或完整程度。研究表明:本文所制备的MOF-5膜对DCPDMA分子的渗透汽化通量很小,其缺陷孔约分布在8 p MOF- 5膜14.5?的范畴。此方法为MOFs类膜缺陷孔的表征提供了技术参考,是本文重要的新意之处。 本文研究单组分气体分子在MOF-5晶体膜上的渗透扩散行为,研究结果表明:轻分子气体H_2, He, CO, N_2和CO_2在MOF-5膜上渗透行为符合Knudsen扩散规律;而SF6分子在MOF-5膜上渗透行为属于活化扩散过程;采用微孔渗透扩散模型估算出CO_2在MOF-5晶体上的渗透系数与实验测量值很接近,验证了CO_2在MOF-5膜上的扩散符合努森扩散机理。 本文首次研究了MOF-5膜对混合气CO_2/H_2和CO_2/N_2组分的分离性能。研究了温度、混合气组分以及渗透压力对混合气分离因子的影响。结果表明:在298-373K的温度范围内,MOF-5膜对CO_2/H_2混合气体的渗透分离因子随温度的升高而增加,随CO_2含量的增加而增加,随填充压力的增加而略有降低;MOF-5膜对CO_2/N_2混合气体的渗透分离因子随温度的升高而降低,随CO_2组分含量和渗透压力的增加而增加,在298K、345kPa和CO_2含量为88%时,其分离因子可高达64。这些研究成果也是本文的重要新意之处。


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