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酶型生物燃料电池阴阳极的研究

王景芳  
【摘要】: 生物燃料电池(Biofuel cells, BFCs)是直接或间接利用生物酶或者微生物菌类作为催化剂,通过电化学催化氧化还原的方法将化学能转换为电能的一类特殊燃料电池。由于生物燃料电池可以利用生物体内的代谢产物,例如葡萄糖、乳酸,氧气等物质进行在体发电,可以为需要持续电能的心脏起搏器、生物传感器,心脏阀门等植入式电子器件提供在体能源,因此具有极大的潜在应用价值。目前,该领域无论是基础研究还是实际应用的研究都成为国际生物电化学的热门领域之一。然而生物燃料电池稳定性差,功率密度小等关键问题阻碍着它的发展。本论文围绕这些关键问题,结合近几年材料科学等相关领域的进展,开展了有关酶型生物燃料电池阴阳极的研究,具体研究内容可归纳如下: 1、针对酶型生物燃料电池中功率密度低的关键问题,选择一种合适的介体,连氮基-双-(3-乙基苯并二氢噻唑啉-6-磺酸)二铵盐(ABTS)作为阴极漆酶(Laccase)的电子媒介体,利用介体电化学实现了阴极漆酶对氧气还原电流的增加而且保持比较高的氧还原电位。在空气环境和40 mM的葡萄糖浓度环境下,电池的功率可以达到20μW·cm-2,和对照试验中没有选择介体的漆酶阴极催化功率相比,近乎是一倍的提高。 2、NAD+是300多种脱氢酶的辅酶,在以脱氢酶为阳极催化剂的生物燃料电池中,有着重要的意义。我们首先通过利用单壁碳纳米(SWNTs)和NAD+分子中腺嘌呤基团之间的π-π相互作用固定了辅酶NAD+。在此基础上,结合实验室之前的研究结果,通过在SWNTs上电化学聚合亚甲基绿(MG)得到聚亚甲基绿(polyMG/SWNTs)复合物作为辅酶NADH的催化剂,交联上葡萄糖脱氢酶(GDH)后构筑了葡萄糖生物燃料电池阳极GDH/NAD+/polyMG/SWNTs,研究了构建的阳极复合电极对葡萄糖的催化效果。然后结合上一章阴极中介体和酶的固定,应用于一体化葡萄糖生物传感器实验中,并把构建好的电极发展成为直接利用万能表实现简单快速检测人体血清中葡萄糖的含量。实验结果表明,该传感器线性范围广,葡萄糖浓度从1.0 mM到11.0 mM都有很好的线性关系,而且使用方便快速,操作简单,实验结果可靠性强。 3、开展四种不同碳纳米材料,碳纳米管,氧化石墨烯,化学还原石墨烯和电化学还原石墨烯的电化学催化性能的比较研究。将铁氰化钾K3[Fe(CN)6],抗坏血酸AA,生物小分子烟酰胺腺嘌呤二核苷酸NADH分别作为探针分子,对他们在不同碳材料上发生的氧化还原反应性质进行系统的研究。循环伏安结果发现,不同探针分子的动力学反应情况是不一样的,其中在碳纳米管和电化学还原的石墨烯的电子传导速率比氧化石墨烯上的快。这与碳材料的性质有着密切关系,是碳材料的表面化学性质,如碳氧比例C/O,醌式基团,表面所带电荷,表面洁净程度等各个方面的相互作用结果。该研究不仅可以有助于很好理解碳材料的结构/性能之间的关系,还为正确开发合成先进的电化学材料提供理论基础。


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