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低温等离子体—催化净化有机废气反应自由基及机理研究

廖晓斌  
【摘要】: 低温等离子体技术处理低浓度有机废气具有效率高、能耗低、操作简单等优点,但可能产生二次污染(CO、03、NOx),因而,常与催化剂联用。然而对不同催化剂活性差异的原因较少探讨,且对副产物NOx及自由基羟基(.OH)研究甚少。 本文采用介质阻挡(DBD)为放电方式,以甲苯为典型有机污染物进行实验。考察等离子体-催化技术降解污染物作用行为及其影响因素;通过对催化剂FeOx、MnOx、CuOx和CoOx进行表征,探讨活性差异原因;对副产物NOx生成规律及作用进行研究;采用带有紫外探测器的高效液相色谱(HPLC-UV)探测-OH生成规律。 1.能量密度(SIE)越高,甲苯降解率(η)越高,副产物03产生量增加,且二氧化碳选择性(SCO2)降低;气体流量增加,η降低,SC02及03量都大大降低;η在相对湿度(RH)为20%时最高,而RH为10%的SCO2最佳,03量随RH增加而降低;加入催化剂,η和SCO2都大大提高,且极大降低O3量。 2.催化剂降解甲苯活性顺序:FeOxMnOxCuOxCoOx,MnOx的SC02最高,对03抑制作用最明显,但NOx量略高于其他催化剂。比表面积(BET)顺序:MnOxFeOx>CuOx>CoOx,程序升温还原(H2-TPR)表明催化剂还原能力:FeOx>MnOx>CuOxCoOx,这可解释催化剂的活性顺序。X射线光电子能谱(XPS)表明催化剂使用后沉积有不同价态的C、N、O元素。傅立叶变换红外(FT-IR)也表明有含N物质生成。 3.NOx产生量随SIE增加而增加,随气体流量及甲苯浓度增加而降低;RH增加,NOx量降低,但变化不大;加入催化剂,气流中NOx量减少。FT-IR结果表明NOx参与甲苯降解。 4.3 h为-OH最佳捕集时间;SIE从140 J/L到320 J/L,·OH产生量从5.9×1013个/cm3增加到4.36×1014个/cm3;水汽对·OH量影响具有两面性,最佳RH为20%,·OH量高达2.36×1014个/cm3;背景气体中水汽为主要-OH源,适量O2(体积分数为5%)存在可增强自由基的产率,但其作用远小于水汽;氩气(Ar)可大大提高·OH产率。加入催化剂,气流中·OH量大大减少,但总量变化不大。


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