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三芳基咪唑的富勒烯衍生物的合成及其在CdSe量子点太阳能电池的应用

赵爱婷  
【摘要】: 目前,太阳能电池的研究热点是被称为下一代太阳能电池的量子点太阳能电池。制备简单,成本较低的窄禁带半导体量子点作为太阳能电池的敏化剂有许多优点: (1)可以通过控制量子点的尺寸调节能隙结构,使其吸收光谱能够匹配太阳光光谱; (2)半导体量子点的固有偶极矩可以使电荷快速分离; (3)量子点吸收一个光子能够产生多个光生电子,能提高光电转换效率。但是,由于光致电子与量子点的表面空穴发生重组而使电池具有光降解和光不稳定性,导致量子点敏化传统TiO2多孔膜所制备的光电极光电转换效率一直比较低。 咪唑衍生物因为具有良好的电子转输性能和高热稳定性,可以作为电子给体(Donor,简称D)与具有特殊的π电子体系,完美的空间结构,较小的重组能、合适的还原电势的良好的电子受体(Acceptor,简称A)富勒烯通过共价键连接,形成D-A分子体系。含富勒烯的D-A分子体系能够在光诱导下产生长时间的电荷分离态((Charge-separated State),在构造太阳能电池等方面具有重大应用价值。 本文以苯偶酰和N-乙基咔唑为原料,通过硝化反应、乙酰化反应、Radziszewki环化反应, Prato反应合成了两种三芳基咪唑类的富勒烯D-A二元体系:化合物7(Im-C60)和化合物8(Bn-Im-C60)。并首次合成了中间体化合物5和6,优化了化合物5和6的合成条件。所有首次合成的化合物均通过IR,质谱,1H-NMR,13C-NMR等分析手段进行表征,证实了其结构;并通过紫外—可见吸收光谱、荧光光谱和循环伏安等对其光电学性质进行研究。研究结果表明:相比化合物5,苄基取代的化合物6的紫外吸收峰蓝移。取代基的引入对荧光光谱也有一定影响。在同一溶剂中,其荧光发射峰有明显的差异:化合物5的荧光发射峰(494 nm)与化合物6的荧光发射峰(424 nm)相比蓝移70 nm;化合物7和8,紫外—可见吸收光谱显示了两种化合物都在432 nm、700 nm处出现新峰,这是富勒烯吡咯烷的特征峰,说明体系是发生化学键和,而不是物理混合。 组装了以C60,化合物7(Im-C60),化合物8(Bn- Im-C60)为做敏化剂的敏化太阳能电池,以CdSe为敏化剂的量子点敏化太阳能电池,和以Im-C60-CdSe,Bn-Im-C60-CdSe为敏化剂的杂化量子点太阳能电池。对照结果发现:核壳结构的引入增加了电池的短路电流、开路电压,从而增加了它的能量转化效率。因为单个的量子点颗粒容易受到杂质和晶格缺陷的影响,存在大量的非辐射复合中心。在核CdSe QDs上制备C60衍生物的保护壳,可以去除量子点的表面缺陷,为电子的迁移提供顺畅的通道,增加核的物理稳定性和光稳定性。而且,CdSe-C60复合簇的η高于CdSe和C60膜,这不仅与CdSe和C60单个组分有关,还反应了二者间的最佳协同作用。


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