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三维有序大孔分子印迹聚合物的制备及其性能研究

黄少梅  
【摘要】:三维有序大孔材料由于孔径的有序性、大的孔径结构和比表面积以及良好的光学性质,在催化、吸附、分离、传感器、光子晶体等领域有潜在的应用。分子印迹技术是针对特定分子制备对其具有特异识别聚合物的技术,目前在色谱分离、固相萃取、生物传感检测等领域都得到了广泛应用。本文通过分子印迹技术和三维有序大孔材料制备技术制备具有有序孔结构的分子印迹聚合物材料,该类材料可克服传统分子印迹聚合物吸附动力学较慢,吸附效率不高的缺陷,因而具有较好的研究应用价值。该论文的研究内容主要包括如下三个部分。第一部分:分别以无皂乳液聚合法和StOber法制备得到单分散聚苯乙烯和二氧化硅微球,并以其作为胶晶粒子,采用垂直沉积法和蒸发诱导自组装法分别制备了具有蛋白石结构的胶晶膜与胶晶微球,并对它们的制备条件如分散溶剂、胶晶粒子浓度、组装温度,水油比、搅拌速度等进行探讨。结果表明,使用无水乙醇作为分散剂,胶晶粒子浓度为8mg/mL,自组装温度为45℃时,聚苯乙烯胶晶粒子可形成高度有序的胶晶薄膜,胶晶膜层与层之间呈有序面心六方堆积结构,并表现出明显的Bragg衍射特征,而二氧化硅胶晶薄膜缺陷较多,层与层之间规则性较差。在制备胶晶微球时,优化SiO2胶体粒子的浓度为10%、水/硅油两相体积比为1:10、搅拌速度为300 rpm时,制备得到的胶晶微球单分散性好,且呈有序的面心六方堆积结构,而聚苯乙烯胶晶粒子制备得到的胶晶微球大小不规则,且微球容易粘结。第二部分:以辛可宁分子为印迹分子,聚苯乙烯胶晶膜作为模板,甲基丙烯酸、乙二醇二甲基丙烯酸酯、过氧化苯甲酰和N'N-二甲基苯胺作为印迹前驱液体系,通过胶晶模板法和分子印迹技术制备得到反蛋白石结构的辛可宁分子印迹聚合物光子晶体(MIPCs)膜,该MIPCs薄膜具有三维有序面心立方大孔点阵结构。吸附实验表明,与传统的本体分子印迹聚合物膜相比,MIPCs薄膜对目标分子具有更快的吸附动力学、更优的结合能力和专一识别性。通过Bragg衍射峰迁移的测定,显示MIPCs薄膜对模板分子具有良好的特异响应性,其在0-10-3 mol/L的辛可宁溶液中,MIPCs薄膜的布拉格衍射峰从527 nm蓝移至503 nm,而在结构类似物的溶液中,MIPCs膜的布拉格衍射峰并没有明显迁移。第三部分:以牛血清白蛋白(BSA)为分子印迹,Si02胶晶微球作为模板,丙烯酰胺、N,N-亚甲基丙烯酰胺、过硫酸铵作为印迹前驱液,制备得到具有反蛋白结构的分子印迹光子晶体微球。研究了分子印迹前驱液的单体配比以及胶晶微球的制备条件,并对合成的BSA MIPCs微球进行了红外光谱和扫描电镜表征以及吸附性能表征。结果表明,该印迹微球具有三维有序大孔结构,吸附实验表明,该BSA MIPCs微球不仅对牛血清白蛋白具有较好的专一识别能力,与传统的本体印迹聚合物相比,显示出较快的吸附动力学和吸附容量。本研究分别以PS和Si02为胶晶模板,辛可宁和牛血清白蛋白为模板分子,建立了膜状以及球形两种不同形态的MIPCs的制备方法,相比传统印迹聚合物,三维有序大孔分子印迹聚合物改善了分子识别动力学行为,提高了分子识别效率。此外,MIPCs膜由于其对印迹分子的特异光学响应性,因而在传感检测方面体现出巨大的应用前景,该研究为扩展分子印迹技术的应用迈出了重要的一步。


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