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一些金属配合物与DNA相互作用研究

王平红  
【摘要】: 脱氧核糖核酸(DNA)是生物体中最重要的遗传物质,它在遗传信息的储存、复制及转录中都具有非常重要的作用,是基因表达的基础。DNA作为目标分子用于识别在抑制细胞功能紊乱和治疗某些疾病中的天然和人工分子,这在无机生物化学中是极其重要的。为了进一步探索和认识DNA的性质、结构、行为、形态,揭示生命的奥秘,人们研究了大量的小分子特别是过渡金属配合物与DNA之间的作用,并且许多小分子现已成功地用作DNA足迹试剂,定位碱基错配试剂,以及DNA的结构探针。通常,小分子与DNA作用有三种结合方式:嵌插作用、沟结合和静电作用。在这三种方式中,嵌插作用是最强的一种,因为嵌插分子的平面插入芳香杂环和DNA的碱基对之间。对于小分子来说,分子的哪一部分插入DNA是很重要的因为它不仅有利于探索和开发新的核酸探针,而且有助于从分子水平上了解抗癌药物的作用机理,并为设计合成具有应用前景的高效的疾病诊断和化疗药物提供有用的信息。本论文的主要目的是在研究鬼臼酰肼金属配合物和铁/锰原子簇化合物与DNA相互作用的基础上,采用紫外光谱、荧光光谱、凝胶电泳和粘度测量等多种研究手段研究了其与DNA的相互作用。 在第一章中,首先介绍了DNA的结构,然后重点介绍了金属配合物与DNA的作用机制,并总结了目前较为常用的抗癌药物与DNA相互作用的研究方法,最后,对本论文研究的目的和意义进行了说明。 在第二章中,采用粘度测定、电子吸收光谱、凝胶电泳和溴化乙锭荧光分析法研究了在pH = 7.08的Tris-HCl缓冲溶液中鬼臼酰肼(hydrazide-podophyllic,HDPP)NiII\CoII\ZnII金属配合物与小牛胸腺DNA的作用机制,探讨了其相互作用的模式。结果发现,当加入一定量的DNA时,配合物的电子吸收光谱的最大吸收峰产生减色效应,同时,DNA也能较大程度地猝灭配合物体系的荧光强度。配合物都能引起DNA粘度的略微增加和将超螺旋DNA切割得到缺刻DNA。所有这些研究表明配合物可能与DNA发生了相互作用,其中镍和钴配合物与DNA之间主要以插入方式相结合;而铜和锌配合物与DNA之间的结合方式为部分插入;求出了4种鬼臼酰肼金属配合物与DNA的结合常数。 在第三章中,采用紫外可见光谱、荧光光谱等光谱法研究了十二羰基三铁、十羰基锰簇合物与小牛胸腺DNA的相互作用。实验结果表明,在簇合物存在下,DNA的紫外吸收光谱产生了明显的增色效应。荧光光谱表明簇合物的荧光强度随DNA的加入其荧


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