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深圳市大气颗粒物滞留时间与沉积速率多核素示踪研究

苏玲玲  
【摘要】:大气颗粒物的迁移和沉降对区域环境质量的演变以及生态系统有着重要影响,深入认识大气颗粒物的迁移传输过程是进行污染物来源判识和环境影响评估的关键。放射性同位素在大气颗粒物迁移传输过程示踪研究中具有独特优势,除提供大气污染来源的直接物质判据外,还能提供大气颗粒物滞留时间与沉积速率信息。本论文以深圳市为研究靶区,通过系统采集与分析大气颗粒物和大气沉降中的放射性核素(~7Be、~(210)Pb和~(210)Po),研究其在大气中的浓度变化与沉降规律;同时,利用多核素示踪手段,研究大气颗粒物滞留时间与气溶胶沉积速率,查明其在灰霾期的变化及其气象因子的关系。论文成果将有助于阐明我国特色季风气候下大气污染物质迁移传输与沉降规律,为区域大气污染防治以及人体健康保护提供科学依据,主要结果如下:(一)大气气溶胶中的放射性核素及其含量变化深圳市大气TSP中~7Be的活度浓度为0.29~14.97mBq/m~3(平均3.18mBq/m~3),大气TSP和PM_(2.5)中~(210)Pb的比活度分别为0.71~4.78 mBq/m~3(平均1.99 mBq/m~3)和0.55~5.10mBq/m~3(平均2.31mBq/m~3),大气TSP和PM_(2.5)中~(210)Po的比活度分别为0.04~0.23mBq/m~3(平均0.10mBq/m~3)和0.04~0.25mBq/m~3(平均0.11mBq/m~3)。大气~7Be含量呈明显的季节变化特点,春冬季高、夏秋季低;春季月份期间,大气~7Be的高值源于平流层“春季泄漏”的影响,而冬季月份大气~7Be的高值可能与富~7Be气团的长距离输送有关;大气~(210)Pb的含量冬春季高、夏秋季低,而大气~(210)Po的季节变化规律不明显;另外,大气~(210)Pb和~(210)Po均与大气颗粒物含量密切相关,大气~(210)Po与母体~(210)Pb的关联度不大。(二)大气~7Be与~(210)Pb的沉降通量和沉积速率大气~7Be和~(210)Pb的沉降通量范围分别为0.25~3.54Bq/m~2?d(均值1.55Bq/m~2?d)和0.45~1.31Bq/m~2?d(均值0.77Bq/m~2?d)。根据大气~7Be和~(210)Pb的沉降通量与同期大气~7Be和~(210)Pb的月平均浓度,计算获得大气~7Be、~(210)Pb的沉积速率。深圳市大气~7Be和~(210)Pb沉积速率的范围分别为0.05~5.10cm/s(均值为1.14cm/s)和0.22~1.44cm/s(均值为0.78cm/s)。研究表明,对大气~7Be和~(210)Pb的沉降受降雨的影响显著,大气~7Be和~(210)Pb的沉降通量与沉积速率均与降雨量呈明显的正相关,其中~7Be的大气总沉降受降雨的影响更为明显。相比较而言,大气~(210)Pb的沉积速率略比~7Be的沉积速率低,这是由于两~(210)Pb为近地表来源,主要源于~(222)Rn的衰变。(三)基于~(210)Po/~(210)Pb活度比的大气颗粒物滞留时间大气TSP和PM_(2.5)中~(210)Po/~(210)Pb活度比范围分别为0.007~0.168和0.029~0.233,平均值均为0.071。利用~(210)Po/~(210)Pb活度比计算获得深圳市大气TSP的滞留时间为4.2~47.9天,平均21.2天;大气PM_(2.5)的滞留时间为10.3~69.5天,平均21.4天。大气颗粒物滞留时间与粒径大小和气象条件密切相关,降雨可有效降低粗颗粒大气滞留时间,而逆温静风条件则可使大气颗粒物滞留时间显著增加。通过气溶胶~(210)Po/~(210)Pb的活度比计算获得的表观大气滞留时间是大气颗粒物滞留时间与气溶胶迁移传输时间共同作用的结果。


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